【摘 要】
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近年来,日益增长的能源需求和逐步加强的环境意识,促进了研究人员开发先进、高效且环境友好的能源转换和存储技术。直接甲醇燃料电池（DMFCs）以其低温操作、污染排放低、结构简单、能量转换效率高且甲醇方便储存运输安全等优势,成为未来能源转化领域最具竞争力的新型节能转换装置之一。在甲醇氧化相关的电化学过程中,铂（Pt）基贵金属催化剂被认为是目前最高效且应用范围最广的电催化剂之一,但其成本高、储量低、且催化
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近年来,日益增长的能源需求和逐步加强的环境意识,促进了研究人员开发先进、高效且环境友好的能源转换和存储技术。直接甲醇燃料电池（DMFCs）以其低温操作、污染排放低、结构简单、能量转换效率高且甲醇方便储存运输安全等优势,成为未来能源转化领域最具竞争力的新型节能转换装置之一。在甲醇氧化相关的电化学过程中,铂（Pt）基贵金属催化剂被认为是目前最高效且应用范围最广的电催化剂之一,但其成本高、储量低、且催化剂易受反应中间体毒害等问题严重地阻碍了其大规模地商业化应用。过渡金属催化剂由于丰富的储量、制备简单且具备良好的催化活性,在电催化甲醇氧化领域受到了广泛关注。因此,结合当前电催化领域的研究方向,本论文设计并制备成本低同时具备高催化性能与高稳定性的过渡金属基纳米电催化剂,系统地开发了两种过渡金属催化剂材料,并应用于碱性甲醇氧化反应（MOR）。论文从设计非贵金属纳米阵列材料出发,通过异质界面构建策略对催化剂的表界面结构进行优化调控,有效提高了催化剂在碱性介质中MOR的电催化活性和稳定性。具体开展了如下研究工作:1、采用简单的水热法合成了Ni-Mo前驱体纳米阵列,在氩气氛围下经退火生成双金属氧化物（NiMoO4 NR/NF）,进一步氮化,在泡沫镍基底上原位生成了Ni-MoN纳米棒复合材料（Ni-MoN NR/NF）,并将其应用在碱性MOR反应。结果表明,引入N元素后,Ni与Mo之间具有较强的电子相互作用,优化了材料的电子结构。与NiMoO4 NR/NF相比,氮化后生成的Ni-MoN NR/NF的电催化甲醇氧化性能得到了明显提升,表现为起始电位更低（1.35 V vs.RHE）、电流密度更高(374 m A cm-2@1.724 V vs.RHE)以及塔菲尔斜率更小(40 m V dec-1)。本工作对开发应用于电催化甲醇氧化的非贵金属纳米材料催化剂具有一定的参考意义。2、利用原子层沉积技术,在多孔泡沫镍基底上生长的自支撑Co3O4纳米针阵列上均匀地沉积了NiO纳米颗粒（NiO-Co3O4 NA@NF）,并将该复合材料作为碱性介质MOR反应阳极催化剂。通过调整原子层沉积的沉积圈数,可对该复合材料的催化剂进行优化。由于两组分之间的协同效应以及特定的纳米针阵列结构,改善了NiO-Co3O4 NA@NF复合材料的电催化甲醇氧化性能,表现为较低的起始电位（1.27V vs.RHE）,同时当电压为1.524 V（vs.RHE）时,电流密度达到174 m A cm-2。此外,反应7000 s后仍保持93%的电流密度,且结构完整,展现出了较高的电化学稳定性与结构稳定性。本工作既制备出了一种具有高催化活性和稳定性的过渡金属氧化物复合材料,也提出了一种通用的原子层沉积改性方法,对开发过渡金属基纳米复合材料具有参考意义。
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