复合金属氧化物/半焦协同高效脱硫脱硝催化剂的研究

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燃煤烟气中的SO2和NO是主要的大气污染物,是酸雨形成的主要原因,因此对其排放的控制成为我国环保工作的重点。在众多烟气脱硫脱硝技术中,干法脱硫脱硝技术由于其无二次污染,资源可回收利用、催化剂可循环等优点,逐渐成为烟气净化技术发展的趋势。活性炭作为一种优良的催化剂载体材料,被广泛用于气体净化技术中,但是活性炭价格相对较高,烟气净化装置运行费用高,因此,寻找一种高效低价的载体材料很有必要。半焦是煤在低温干馏的产物,其具有丰富的孔隙和大的比表面积,表面分布着大量的含氧基团,为SO2和NO吸附、催化转化提供了有利条件。本文针对催化剂在工作过程中脱硫产物影响脱硝活性物活性的现象,通过复合碱土金属、过渡金属氧化物,开发出了功能区域化的协同高效脱硫脱硝催化剂,主要研究工作如下:(1)半焦的活化研究。半焦在形成过程中,生成的比表面积,仍然不足,需经过活化处理进一步丰富孔隙、提高比表面积。本文利用水蒸气、氯化锌、硝酸和氢氧化钾作为活化剂对原料半焦进行活化实验得出:水蒸气活化可以显著打通封闭的孔隙,提高半焦孔容和比表面积;氯化锌活化可以降低半焦的氢含量,增加孔容;硝酸活化不仅可以脱除半焦微孔表面的灰分,增大比表面积,而且还可以增加含氧基团的表面密度;氢氧化钾活化可以改变半焦表面的酸碱度,一定温度下可以和半焦中的碳元素反应,造出新的孔隙,提高孔容和比表面积。(2)功能区域化脱硫脱硝催化剂的制备及其性能评价。当前开发的氧化物/半焦脱硫脱硝催化剂处理烟气时,物理吸附的NO会被SO2置换,同时脱硫产物硫酸可以与脱硝活性物反应生成相应的硫酸盐,导致催化剂失活。本文通过在催化剂颗粒壳层的活性物中负载10%BaO,以增强脱硝催化活性物的活性稳定性及对NO的吸附作用,催化剂核芯主要负载0.5%V205,将SO2直接氧化为SO3并储存于微孔中。催化剂颗粒壳层负载1%的CuO,在有NH3的参与下,NO直接还原为N2,从而达到了壳层脱硝核芯脱硫的分区域催化的效果。(3)催化剂再生的研究。通过热再生法、水洗再生法、NH3和H2还原再生法的对比研究,结果表明热再生法会略微提高再生后的催化剂脱硫活性,由97.83%提高到98.67%,脱硝活性有所下降,由76.14%下降到72.11%;而水洗再生大大降低了脱硫脱硝的性能,脱硫率下降到了77.69%,脱硝率下降到了63.81%;NH3再生还原法基本可以恢复催化剂的脱硫脱硝性能;H2还原再生法只能恢脱硝活性,脱硫率下降了6.86%。综合以上,NH3再生法对催化剂的再生要优于其他方法。
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