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甲烷作为一种温室气体，其全球增温潜能是同量二氧化碳的21倍。人类活动排放的甲烷占其总排放量的40％，而煤矿开采则占人类活动甲烷排放量的8％，其中约70％的排放来自于乏风瓦斯(0.1～1.0 vol.％)。大量的乏风瓦斯被直接排放到大气中不仅造成了宝贵能源的浪费，还导致了严重的温室效应。乏风瓦斯由于甲烷含量少，既难以富集，又不能直接燃烧，而催化燃烧因具有燃烧速率可控、起燃温度低、可以避免NOx的生成以及能量利用率高等优点，被认为是解决乏风瓦斯最有效的方法之一。常见的甲烷催化燃烧催化剂可分为贵金属型和非贵金属型催化剂;前者因较高的低温活性、良好的抗硫中毒能力以及对反应器的材质要求较低等优点，更具有应用前景。在常见的贵金属催化剂中，负载到高比表面Al2O3、SiO2及SiC等载体上的钯催化剂具有较高的活性;同时，还可以采用控制形貌及掺杂助剂等手段，调整活性组分与载体间的相互作用，以增强钯催化剂的低温活性。 本论文以探索研制高性能的低浓度甲烷燃烧催化剂为目标，详细考察了元素掺杂及结构调变等因素对Pd-Co-Si系列催化剂活性和热稳定性的影响，获得了具有良好低温活性和热稳定性的核-壳型Pd-Co3O4@SiO2催化剂，并借助多种表征手段对Pd-Co-Si系列催化剂结构与其甲烷燃烧催化性能之间的有机联系进行了研究。主要结论如下: (1)Co3O4-SiO2和Co3O4-Al2O3两种载体负载的钯催化剂性能对比:相对于Pd/SiO2，引入Co物种后，所得到的Pd/Co3O4-SiO2催化剂的甲烷燃烧活性大为提高，而对Pd/Al2O3催化剂的性能影响较小。TPR和XAS表征结果表明，Pd、Co物种与SiO2和Al2O3作用方式和程度各不相同:Co物种负载于SiO2后会使其纳米粒子更易于还原;而Co物种与Al2O3可能形成了强相互作用，使Co物种难以被还原。此外，Pd负载于Co3O4-SiO2时，PdO为主要物种，而负载于Co3O4-Al2O3，Pd物种会与Al2O3发生相互作用造成结构畸变，从而导致Pd/Co3O4-Al2O3的催化活性较Pd/Co3O4-SiO2差。 (2)元素掺杂改性对Pd/Co3O4-SiO2甲烷燃烧催化性能的影响:用等体积浸渍法制备了各种元素掺杂的Pd/Co3O4-MOx/SiO2催化剂，其中M分别为K、Na、Zn、Ni、Mg、 Cu、Al、Fe、Cr、Mn、Zr、La、Ce和Ti。现有实验结果显示，通过掺杂其他金属元素对Pd/Co3O4-SiO2催化剂的甲烷燃烧催化性能提高极其有限，难以有效改善其低温活性和高温稳定性。 (3)核-壳结构Pd-Co3O4@SiO2催化剂的低浓度甲烷催化燃烧性能:用自组装法制备了具有核-壳结构的Pd-Co3O4@SiO2催化剂，并与具有相同组分不同结构的负载型Pd/Co3O4-SiO2及Pd/Co3O4@SiO2催化剂进行了比较研究。结果表明，SiO2壳内的PdO与CoOx之间的强相互作用，使得Pd-Co3O4@SiO2对低浓度甲烷燃烧具有优异的催化活性。同时，与负载型Pd/Co3O4-SiO2及Pd/Co3O4@SiO2催化剂相比，核-壳型Pd-Co3O4@SiO2催化剂经800℃煅烧后仍能保持较好的核-壳结构，有效地避免了Pd和Co活性物种的高温烧结，因而具有更高的热稳定性。