【摘 要】
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金属纳米材料由于其优异的理化性质而在生物医学、环保材料、航空航天等领域得到了广泛的应用。随着纳米技术的发展,有研究发现将一些金属纳米颗粒（M-NPs）掺入水处理材料中可显著提高水体处理效果,因此,它被认为是最有发展前景的水处理技术之一。然而,在此类水处理材料的使用过程中,金属纳米颗粒可能会从中释放出来,对环境安全和人类健康带来潜在威胁。金属纳米颗粒进入环境后,在众多环境因素的作用下可能会发生丰富的
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金属纳米材料由于其优异的理化性质而在生物医学、环保材料、航空航天等领域得到了广泛的应用。随着纳米技术的发展,有研究发现将一些金属纳米颗粒（M-NPs）掺入水处理材料中可显著提高水体处理效果,因此,它被认为是最有发展前景的水处理技术之一。然而,在此类水处理材料的使用过程中,金属纳米颗粒可能会从中释放出来,对环境安全和人类健康带来潜在威胁。金属纳米颗粒进入环境后,在众多环境因素的作用下可能会发生丰富的形态转化行为,以多种形态存在于环境或生物体中。研究发现,金属纳米颗粒对环境的影响以及对生物体的毒性效应与其形态息息相关。因此,发展金属纳米颗粒的形态分析方法,对于进一步了解它在环境中的迁移转化规律,科学评价其暴露风险具有至关重要的意义。同时,鉴于金属纳米颗粒可能对环境和生物安全产生威胁,因而建立高效的金属纳米颗粒去除方法也显得尤为重要。本文针对几种典型的金属纳米颗粒形态分析方法及去除方法开展了研究工作。基于液相色谱（LC）和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）联用技术以及多种表征技术相结合,发展了水环境中不同粒径和化学组成的金属纳米颗粒的分离富集、测定和表征方法。同时,基于微孔膜吸附及过滤技术,发展了水环境中几种不同化学组成的金属纳米颗粒的去除方法。论文主要包括以下内容:第一部分,概括地介绍了金属纳米材料的种类、在环境中的转化过程及实际应用;重点分析了金属纳米材料潜在释放风险和毒性效应;综述了近年来关于金属纳米材料的分离、检测、表征方法及去除手段。第二部分,利用基于表面活性剂Triton X-114（TX-114）的浊点萃取（CPE）的方法分离、富集样品,结合LC与ICP-MS联用技术,我们发展了水环境中痕量金属硫化银纳米颗粒（Ag2S-NPs）和金属硫化锌纳米颗粒（ZnS-NPs）的分离分析方法。在最佳萃取条件下,将金属纳米颗粒萃取到富表面活性剂相中。在最优条件下,往富表面活性剂相中加入双（对-磺基苯基）苯基膦脱水二钾（BSPP）水溶液,可以使非金属硫化物纳米颗粒（Non-MS-NPs）选择性溶解为对应金属离子,同时保持Ag2S-NPs和ZnS-NPs的形态和粒径不变。且在添加BSPP后,胶束消失,粘度降低,有利于后续金属硫化物纳米颗粒（MS-NPs）和Non-MS-NPs的检测。MS-NPs的含量可通过从金属纳米颗粒总量中减去Non-MS-NPs含量而获得。Non-MS-NPs溶解为离子后可用液相色谱-电感耦合等离子体质谱联用（LC-ICP-MS）进行分离测定,而总金属纳米颗粒含量可以通过直接将LC与ICP-MS联用,但无需使样品经过色谱柱分离而确定。该方法对Ag2S-NPs和ZnS-NPs的检出限分别为8ng/L和15ng/L,并且重现性好,适用于环境水样中痕量Ag2S-NPs和ZnS-NPs的分离测定,为金属纳米颗粒在环境中的归趋、转化及生物效应研究提供了有效的定量分析手段。最后一部分,首先研究了水处理材料在使用过程中造成金属纳米材料释放的动力学问题。在此基础上,结合滤膜吸附技术,发展了水环境中几种金属纳米材料的去除方法。在这部分研究中,使用金纳米颗粒（AuNPs）和银纳米颗粒（AgNPs）作为模型纳米颗粒,分别考察了不同商品化微孔滤膜,包括聚偏二氟乙烯（PVDF）,尼龙（Nylon）,混合纤维素酯（MCE）和聚醚砜（PES）对纳米材料的吸附去除行为。通过比较发现,PVDF微孔膜表现出最佳的去除能力。同时,进一步研究发现,PVDF微孔膜具有优良的过滤性能,可以用来去除水样中的AuNPs,AgNPs,二氧化锆纳米颗粒（ZrO2-NPs）,氧化锌纳米颗粒（ZnO-NPs）,三氧化二铁纳米颗粒（Fe2O3-NPs）和氧化镍纳米颗粒（NiO-NPs）。此外,通过对负载金属纳米颗粒的商品化水处理材料HZO@D201进行测试,证明在使用过程中确实会造成纳米颗粒的释放,也进一步验证了 PVDF微孔膜优异的纳米颗粒去除效果。总而言之,PVDF微孔膜可以有效从水中去除金属纳米颗粒,显著改善水处理过程并增强供水的生物安全性。
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