碳基双金属氧化物复合材料的制备及其电化学性能研究

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过渡金属化合物(TMC)在使用时因发生可逆的氧化还原反应而表现出更高的电化学性能。到目前为止,各种TMC已被深入研究,然而在使用过程中仍然存在材料结构坍塌,部分氧化还原反应不可逆,电导率低等问题,这些问题的存在影响了材料的储能性能。为了解决这些棘手问题,一种有效的办法是将这些化合物与导电基底结合,构建结构更稳定的复合材料。在众多基底材料中,碳材料因具有较高的比表面积、稳定的结构而备受关注。将碳与金属氧族化物结合,可以有效提升电极材料的整体电导率,加快电子传输,提高整体结构的稳定性和循环性能。尽管基于这些理论已经取得了一定成果,但相关报道制备过程繁琐,且经过多次煅烧后形貌受到一定破坏,这无疑对电化学性能有着一定的影响。而基于以上考虑,本文主要研究如下:(1)氮掺杂碳胶囊(N-Cc)@NiO/NiCo2O4复合电极的制备及储能研究一步煅烧原位制备了N-Ccx@NiO/NiCo2O4复合材料。通过SEM、BET等手段对该复合材料的结构特征进行了分析,N-Cc与NiO/NiCo2O4牢牢结合增大了电极材料的整体稳定性。其次,通过密度泛函理论计算(DFT)进一步验证了NiO的掺入提高了NiCo2O4的费米能级,增强了材料的电导率。最后,电化学分析表明:在1A g-1的电流密度下,比电容(Cs)达到了648.8 F g-1。采用活性炭(AC)作负极组装的非对称超级电容器(ASC)能量密度能轻松达到101.4 Wh kg-1,展现出巨大的应用前景。(2)N-Cc@NiPS3-x复合电极的制备及储能研究采用自制N-Cc为导电基底,通过化学气相沉积(CVD)技术原位得到N-Cc@NiPS3-x复合材料。具有大比表面积的中空N-Cc为离子转运提供了更多的活性位点和更短的离子传输路径,CVD处理后,能够得到更厚更粗糙的表面,增加稳定性的同时也提供了更多的反应位点。电化学测试中,在1 A g-1的电流密度下,展现出1180 F g-1的高Cs。此外,本工作的开展,证明了碳基NiPS3电极材料在SCs应用方面具有较大的应用潜力。(3)N-Cc@Ni3S2-x复合材料的制备及储能研究一步水热法在N-Cc表面生长了Ni3S2薄片。通过调控Ni3S2的负载量,寻找出其与N-Cc合理的配比。基于整体的结构稳定性的增强,以及合理的配比提供了更大的比表面积提供了更多的活性位点等诸多优势,最终,N-Cc@Ni3S2-1.0展现出1502 F g-1的高Cs,此外,组装的ASC器件在5000次充放电过程中展现了良好的循环稳定性。
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