【摘 要】
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砷（As）是一种环境中分布广泛的有毒污染物。近几十年来,全球大面积稻田土壤受到As的污染。水稻是世界上50%人口的主要食物,As在淹水条件下的高有效性和水稻对As的高富集能力,使得稻米摄入成为人类As暴露的主要途径。水稻根际环境如氧化还原条件、Fe、Mn和微生物等是影响As的生物有效性和水稻吸收As的重要因素。因此,对土壤-水稻界面Fe、Mn、As的耦合作用及其对As形态变化和As在水稻中迁移的影
【基金项目】
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国家自然科学基金“水稻-土壤界面Fe、Mn、As耦合及其阻控As迁移机制的研究（项目编号:41671675）”; 科学技术部重点研发项目子课题“华南铅镉污染农田修复与安全利用技术示范:轻度轻微污染农田地球化学工程/钝化阻隔技术集成与示范（项目编号:2018YFD0800700）”
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砷（As）是一种环境中分布广泛的有毒污染物。近几十年来,全球大面积稻田土壤受到As的污染。水稻是世界上50%人口的主要食物,As在淹水条件下的高有效性和水稻对As的高富集能力,使得稻米摄入成为人类As暴露的主要途径。水稻根际环境如氧化还原条件、Fe、Mn和微生物等是影响As的生物有效性和水稻吸收As的重要因素。因此,对土壤-水稻界面Fe、Mn、As的耦合作用及其对As形态变化和As在水稻中迁移的影响进行深入研究,对于维持环境质量、保护人类健康具有重要的意义。基于此,我们设计了土壤培养实验和水稻盆栽实验,运用高通量测序、土壤酶活等分子生物化学手段结合化学分析方法,试图阐明As在液相和固相上的赋存方式和动态变化过程,探究不同水分管理和添加Fe、Mn氧化物对水稻As的积累效果,以期为As污染土壤的原位修复和安全利用提供可用的理论基础。实验取得了以下几个方面的结果:（1）采用土壤培育实验探究不同水分管理与是否灭菌对土壤和土壤溶液中As含量和形态转化的影响因素。结果表明:灭菌土壤持续淹水处理（ST-CF）在培养48d内,土壤溶液中的As含量显著低于未灭菌土壤持续淹水处理（CF,p＜0.05）,表明微生物活动是控制淹水土壤As释放的关键因素。60d时CF处理土壤中与锰氧化物结合态As比0d时降低9.16%（p＜0.05）,且土壤溶液中Mn含量与As（III）含量呈极显著正相关（R=0.727～0.785,p＜0.01）,这表明淹水后土壤中As活化的主要因素是微生物介导的锰（氢）氧化物还原溶解。60d时,三种水分管理模式（持续淹水CF、间歇淹水IF、田间持水量FC）土壤溶液中总砷（TAs）含量分别为400.51±22.14、202.66±6.16和152.03±2.45mg·L-1,As（III）占TAs的比例分别为96.54±2.24%、50.00±4.51%和36.45±3.24%,表明在As污染土壤上间歇淹水和保持土壤较低含水率是降低As毒性风险的有效策略。（2）在实验室人工合成水铁矿和水钠锰矿后,将其添加到土壤中探究其对持续淹水土壤中As生物有效性和土壤酶活性的影响。结果表明:与对照（CK）相比,添加0.1%水铁矿（+Fe）和0.1%水钠锰矿（+Mn）能显著降低大部分取样时间土壤溶液中TAs含量（p＜0.05）,其中60d时,CK、+Fe和+Mn处理土壤溶液中的TAs含量分别为551.75±32.49、374.42±19.02和374.09±29.83mg·L-1,As（III）占TAs的比例分别为96.51±0.84%、94.97±1.96%和83.52±4.44%,说明外源添加Fe、Mn氧化物可以改变土壤溶液As含量和形态而降低其生态风险。此外,与CK相比,+Fe和+Mn处理土壤脲酶活性分别提高5.01%和101.36%,土壤蔗糖酶活性分别提高394.51%和688.84%,土壤过氧化氢酶活性分别提高30.44%和64.71%,表明Fe、Mn氧化物还可以改善土壤质量。（3）采用水稻盆栽实验,在两种水分管理模式（CF和IF）下向土壤中添加0.1%水铁矿（+Fe）和0.1%水钠锰矿（+Mn）,探究其对土壤-水稻体系中As迁移转化的影响。结果表明:在水稻乳熟期时,CF模式下CK、+Fe和+Mn处理土壤溶液中TAs含量分别为1210.29±82.38、863.63±26.33和949.55±88.79mg·L-1,IF模式下CK、+Fe和+Mn处理土壤溶液中TAs含量分别为934.21±70.72、400.46±47.08和456.87±46.93 mg·L-1。CF/IF-CK处理糙米中As含量分别为0.56±0.02和0.35±0.01mg·kg-1,与CF-CK相比,CF+Fe/+Mn处理糙米中As含量分别降低12.50%和17.86%,与IF-CK相比,IF+Fe/+Mn处理糙米中As含量分别降低28.57%和40.01%,表明间歇淹水和Fe、Mn氧化物添加属协同作用。因此在As污染土壤治理与安全利用的过程中,相较于单一添加土壤钝化剂（如Fe、Mn氧化物）而言,结合一定的农艺管理措施（如间歇淹水）是一种更加有效的措施。
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