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杂环胺(Heterocyclic amines,HAs),是一类具有高度致突变性和致癌性的化合物,主要在含有蛋白质、氨基酸等有机物质燃烧和加热过程中产生,是环境大气中氧化型含氮有机污染物的重要组成部分。民用燃烧源是对人类健康具有最直接危害的大气环境主要污染源之一,同时也是杂环胺化合物的最主要潜在来源,但国内外对于非西式餐饮源、生物质燃烧和煤炭燃烧等民用燃烧源中杂环胺化合物的排放研究基本空白。 本研究以民用燃烧源中普遍存在的五种致癌性杂环胺化合物2-氨基-3-甲基-3h-咪唑并喹啉(IQ)、2-氨基-3,4-二甲基-3h-咪唑并喹啉(MeIQ)、2-氨基-1-甲基-6-苯基咪唑并[4,5-b]吡啶(PhIP)、2-氨基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚(AaC)和2-氨基-3-甲基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚(MeAaC)为主要研究对象,对已有燃烧源烟尘罩采样系统进行优化和改造,开展了两类典型民用燃烧源中杂环胺化合物排放特征的研究,并对食堂烟气进行监测分析,与实验室餐饮源实验结果进行对比研究。对深圳市2014年夏季大气环境中杂环胺化合物开展了初步监测,结合污染源排放特征和已有研究成果,对北京和深圳大气样品中杂环胺浓度水平、杂环胺单体的季节性浓度特征和杂环胺空间分布及来源进行初步对比分析,对影响大气样品中杂环胺化合物浓度的气象条件等因素进行了探讨。最后利用健康风险评估“四步法”评价了杂环胺化合物对职业人群和非职业人群的健康风险。 民用生物质燃烧过程,秸秆类燃料杂环胺化合物排放因子最高,范围为(74.037~294.819)μg/kg,其次为薪柴类燃料,范围为(12.235~60.061)μg/kg,煤炭类燃料无烟煤与有烟煤排放因子差别较大,不同煤种排放因子范围为(2.604~276.575)μg/kg;对影响不同民用燃烧源杂环胺化合物排放特征的因素进行分析,表明燃料含水率和化学成分是影响生物质和煤炭燃烧杂环胺排放因子的主要因素。餐饮源油烟模拟实验中,纯油加热类,动物油杂环胺排放因子最高为9.413μg/kg,大豆油次之为8.853μg/kg,主要受不同油品中含氮成分差异影响;炒菜实验类,不同菜品对应杂环胺化合物质量浓度范围为(0.652~12.336)μg/m3,所有肉类烹饪菜品排放量均要高于素菜的排放量,西式烹饪方式排放量高于中式传统菜式排放量。食堂烟气进行监测分析中,杂环胺化合物质量浓度范围为(2.076~10.466)ng/m3,晚餐高于午餐,不同排放特征与烹饪方式和烹饪量相关。 比较不同民用燃烧源杂环胺排放特征,生物质燃烧烟气中杂环胺质量浓度远高于餐饮源。生物质燃料组实验的主要杂环胺为非极性杂环胺,而在餐饮源实验组和食堂油烟监测则检测到更多的极性杂环胺。分析不同民用燃烧源中杂环胺排放因子差异的原因,主要是加热条件、相对损失量和前驱物含水率等导致。 对深圳市2014年夏季大气环境中杂环胺化合物的初步监测表明,杂环胺化合物的日均质量浓度水平为(0.930±0.338)ng/m3,日均百分浓度水平为(8.283±3.655)ng/mg。检测到的三种杂环胺单体中, PhIP整体浓度最高且在一周内每天的浓度变化最小,而MeAaC变化范围最大的,周末浓度约为工作日浓度的2.5~3.1倍。 与其他研究区域大气环境中杂环胺浓度特征相比,AaC、MeAaC和PhIP为大气样品中主要的杂环胺单体,并表现出明显的季节性特征,在冬季的浓度均明显高于夏季浓度;对不同研究中杂环胺空间分布及来源进行初步分析表明,全年中餐饮源为居民区、商业区和交通要道区杂环胺的主要来源,在冬季生物质燃烧源为重要的污染来源。另外大气相对湿度与杂环胺浓度显著负相关,说明杂环胺化合物在受来自周围污染源排放影响的同时,受到复合气象因素的影响。 应用健康风险评价“四步法”对四种杂环胺化合物进行职业人群和非职业人群的健康风险进行评价。选择家庭主妇作为典型职业人群,对其在厨房炊事过程的暴露风险进行评估,结果表明以秸秆和煤炭作为炊事能源使家庭主妇患癌症的风险要高于其他非职业人群。对于非职业人群的健康风险,选择对深圳和北京市大气颗粒物中杂环胺的危险度水平进行评估,结果表明城市大气颗粒物中主要杂环胺化合物对人体的超额危害度均低于人群的可接受水平,其致癌风险可忽略。 本论文对典型民用燃烧源中杂环胺化合物污染特征的研究,并在此基础上对深圳大气中杂环胺化合物进行源解析,并对季节和空间分布特征进行分析,可为区域污染控制和评估其健康损害提供科学依据。