【摘 要】
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质子交换膜燃料电池由于启动速度快,转换率高,对环境友好等优点,引起人们的广泛关注。质子交换膜燃料电池的阴极发生氧还原反应,氧还原反应的动力学缓慢是制约质子交换膜燃料电池商业化的关键因素之一。目前,Pt/C催化剂是氧还原反应最有效的催化剂。但Pt存在成本高,地壳中含量较少,稳定性差等问题。因此,开发成本低、催化活性高和稳定性好的代Pt催化剂对推进燃料电池产业化有着积极意义。钯（Pd）具有与Pt相似的
【基金项目】
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国家自然科学基金（基金号:21603052）； 河北省自然科学基金（基金号:B2018202167）；
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质子交换膜燃料电池由于启动速度快,转换率高,对环境友好等优点,引起人们的广泛关注。质子交换膜燃料电池的阴极发生氧还原反应,氧还原反应的动力学缓慢是制约质子交换膜燃料电池商业化的关键因素之一。目前,Pt/C催化剂是氧还原反应最有效的催化剂。但Pt存在成本高,地壳中含量较少,稳定性差等问题。因此,开发成本低、催化活性高和稳定性好的代Pt催化剂对推进燃料电池产业化有着积极意义。钯（Pd）具有与Pt相似的电子结构,丰度较高且成本较低,被认为是Pt催化剂的最理想的替代品。然而,Pd的催化活性与Pt还存在一定差距,需要合理优化电子结构提高催化活性。本文通过光化学还原的方法制备催化剂,通过TiO2载体和合金化来调控Pd催化剂电子结构。1.合成了TiO2-C异质结构,通过光化学还原的方法使Pd还原到TiO2上,制备出Pd/TiO2-C催化剂,Pd形成纳米颗粒均匀的分布在TiO2上。在光还原过程中,光生电子从TiO2-C异质结构向Pd的转移促进了TiO2与Pd之间的强金属-载体相互作用（Strong Metal Support Interaction,SMSI）,调节了Pd的电子结构,降低了Pd的d带中心。电化学测试说明,Pd/TiO2-C催化剂的催化活性和稳定性优于商业化Pd/C。2.制备了一维结构的TiO2纳米管,利用其较大的比表面积和光响应效率,通过光化学还原法制备Pd/TiO2（NTs）催化剂。TiO2纳米管烧结温度为600°C为最佳,比表面积最大。在光还原过程中,TiO2纳米管向Pd转移电子增强了SMSI效应,调节Pd的电子结构。电化学测试表明,与商业Pd/C相比较,Pd/TiO2（NTs）催化剂具有更多的活性位点,因而具有更高的催化活性。同时强SMSI效应提高了催化剂的稳定性。3.通过光化学还原的方式,将PdAu合金负载到TiO2纳米管,通过Au与Pd的合金化进一步调节Pd的电子结构,提高催化剂的活性和稳定性。通过XRD,TEM证明Pd Au形成合金。电化学测试表明,随着Au含量的增加,催化性能出现先增强后减弱的趋势。其中,Pd85Au15/TiO2（NTs）的催化性能最佳。合成的Pd85Au15/TiO2（NTs）催化剂在经过10000循环之后,Pd85Au15/TiO2（NTs）的极限电流没有太大变化,提高了稳定性。
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