ZnO是一种宽禁带直接带隙II-VI族氧化物半导体材料，其高达60meV的自由激子结合能(GaN为25meV)可望在室温或更高温度下实现高效率的激光发射，这诱人的前景使得ZnO成为近几年来的一个研究热点。由于ZnO中激子的存在强烈地依赖于材料的结晶质量，因此，高质量ZnO单晶薄膜的外延生长成为器件化应用的前提。虽然ZnO单晶衬底已出现商业产品，但昂贵的价格和相对较差的结晶质量限制了其作为衬底在ZnO同质外延中的应用。因此，在蓝宝石衬底上的ZnO薄膜异质外延生长具有十分重要的应用价值。由于ZnO(0001)/Al2O3(0001)外延体系的晶格失配高达18.3％，界面结构十分复杂，锌极性与氧极性则可能同时出现在薄膜中，形成大量倒反畴，影响ZnO薄膜的质量。因此，单一极性ZnO薄膜的控制生长成为提高氧化锌薄膜质量的关键。本论文针对这个重要问题，利用射频等离子体辅助分子束外延系统，结合反射式高能电子衍射和透射电子显微镜等技术探索了在α-Al2O3(0001)衬底上制备单一极性ZnO薄膜的工艺技术，并对界面微结构及其对ZnO极性选择的影响进行了详细的分析研究，为深入了解异质外延的界面过程奠定了基础。　　 氧化锌异质外延生长工艺的核心是界面控制工程的设计与实施，主要包括衬底表面的处理，缓冲层的选择和生长，低温氧化锌缓冲层的制备及外延层的生长。本论文的第一部分从衬底的表面结构和处理方法出发，系统研究了外延生长条件对MgO缓冲层的影响，详细分析了界面处氧化镁的多种微观结构，探讨了MgO缓冲层相结构的确定和选择生长，低温ZnO缓冲层结构的确定和应力释放，并深入分析了这些结构对ZnO的极性控制和结晶质量的提高所产生的影响，尝试从微观的角度对整个界面工程作系统的探讨。尤其是研究了在近热力学平衡外延条件下，衬底生长方向的周期性势场对于亚稳态MgO结构的形成所产生的决定性影响。并且从实验上证实了亚稳态纤锌矿MgO结构的存在，证明该结构的氧化镁将导致O极性ZnO薄膜的产生。同时还发现岩盐相MgO模板上氧化锌生长的初始阶段首先会形成亚稳态岩盐结构的ZnO，当氧化锌厚度增加到一定程度后，会发生岩盐相ZnO向纤锌矿结构的相变过程。这一过程对于Zn极性氧化锌薄膜的极性选择生长起着至关重要的作用。　　 另外，在人们对氧化锌薄膜进行器件结构设计和制备的过程中，ZnO表面不够平整的问题始终是一个困扰。制备具有平整表面的ZnO单晶薄膜是制备超品格、量子阱以及异质结器件的基础。因此，开发出简单实用的表面控制方法来获得表面平整的高质量氧化锌薄膜，将具有非常重要的应用价值。本论文第二部分着重探讨了在ZnO薄膜的外延过程中金属Li或Ca在氧化物表面的表面活性剂效应，及其在改变氧化锌薄膜的岛状生长模式、实现表面的二维层状生长进而获得有利于器件制作的平整ZnO表面中所起的作用。这种方法有效解决了目前氧化锌异质外延过程中的三维成岛问题，提高了氧化锌薄膜的结晶质量。还探讨了诱导过程中产生的两个典型的表面活性剂效应：三维生长模式向二维生长模式的转变和诱导产生的表面重构。利用反射式高能电子衍射、原子力显微镜和X射线光电子能谱等技术，发现在ZnO外延过程中表面活性剂总是悬浮在最外层表面1nm以内的深度，并且不断的诱导着表面重构的生成。基于这样的实验结果，我们提出了一种静电驱动的扩散.反交换，钝化机制，很好的解释了这一现象。同时还利用扫描隧道显微镜对Ca诱导表面再构的原子结构进行了深入的研究，首次获得了氧极性ZnO表面再构的原子分辨STM图像，并结合第一性原理计算，提出了相应重构表面的原子结构模型。