作为一种新兴的光伏技术,有机无机卤化物钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells,PSCs）认证的最高效率从3.8%迅速提升至25.5%,展示出巨大的应用前景。但是,要实现钙钛矿太阳能电池的商业化发展之前,首先要解决的是其长期稳定性问题。而其不稳定性的主要来源是钙钛矿薄膜及其界面存在的大量缺陷。研究表明这些带电缺陷会诱导非辐射复合,直接影响了PSCs器件的性能。近年来,二维（Two-Dimensional,2D）钙钛矿由于其突出的湿度稳定性为PSCs的发展带来了希望。基于此研究背景,本文主要设计2D钙钛矿钝化层并研究其对PSCs性能的影响,并开展了以下两个工作:（1）基于高偶极矩有机胺阳离子的2D钙钛矿钝化层设计及其对器件性能影响的研究:通过引入了具有高偶极矩的2,2,2-三氟乙胺碘化氢（2,2,2-trifluoroethylamine hydroiodide,FEAI）,在三维（Three-Dimensional,3D）钙钛矿吸收层与空穴传输层（Hole transport layer,HTL）的界面原位生长2D钙钛矿层。并利用扫描电子显微镜、稳态荧光谱等表征技术,调控并研究不同浓度FEAI处理对钙钛矿薄膜表面形貌、载流子动力学和界面复合过程等微观性质以及光伏性能的影响,继而获取FEAI的最优浓度,最终获得了效率明显提升的器件。而且,得益于二维钙钛矿的强疏水性及钝化效果,未封装的FEAI器件展示出优异的湿度稳定性。（2）基于多官能团有机铵阳离子的2D钙钛矿钝化层设计及其对器件性能影响的研究:设计并研究带有多种官能团的2D钙钛矿层及其对3D钙钛矿薄膜性能的影响。首次将带有多种官能团的有机铵盐（CME）引入到钙钛矿吸光层与HTL间的界面,原位生长2D钙钛矿。利用有机铵盐CME中巯基（-SH）,氨基（-NH3+）与酯基（-COO-）多种官能团的协同作用,增强-NH3+与[Pb I6]4-八面体骨架之间的相互作用力,并结合2D钙钛矿的钝化作用及其防潮性,设计了高性能的CME基PSCs。研究表明多功能2D钙钛矿能有效地优化界面形貌,抑制界面缺陷辅助的非辐射复合,防止外部水分入侵至钙钛矿吸光层,最终器件获得了20%以上的效率并具有卓越稳定性。以上研究工作通过设计并研究基于不同有机铵盐的2D钙钛矿钝化层来增强3D钙钛矿薄膜及其器件性能,并建立了有机铵盐不同的化学性质以及结构对2D钙钛矿的钝化效果的影响机制,进一步推动了2D/3D结构钙钛矿太阳能电池的发展。