超薄多孔TiO2纳米片光催化还原CO2研究

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化石燃料的大量燃烧导致温室效应加剧,CO2光催化还原技术利用太阳能作为能量来源将其还原为碳氢燃料以实现资源化循环利用,该技术的实现可有效缓解温室效应同时协助解决能源危机。本文针对两种具有不同晶型组成的超薄TiO2纳米片的物化特性及其光催化还原CO2特性与机理进行系统分析与研究,旨在推动新型催化剂的设计及光催化还原CO2技术工业化应用的早日实现。首先分别采用溶剂热法与湿化学剥离法制备了两种具有不同晶型组成的超薄TiO2纳米片,以去除样品中有机物残留同时维持其薄片形貌为目的,对其进行管式炉350℃空气/氧气气氛下2h/4h煅烧后处理,系统分析并揭示了煅烧前后样品光催化性能变化与物化特性变化之间的联系。结果表明,煅烧后处理可有效抑制TiO2光生电子空穴对的复合并拓宽其光响应范围;由TiO2-B和锐钛矿两种晶型组成的TiO2(D)-2纳米片因具有独特的层状介孔结构及TiO2-B的{010}晶面暴露属性,光催化活性强于TiO2(T)-2,后者由TiO2-B、锐钛矿和金红石三种晶型组成。为揭示TiO2晶型晶面及形貌随煅烧过程的转变机制及提高其光催化活性,对两种原始超薄TiO2纳米片进行马弗炉350℃空气气氛10h煅烧后处理,使其发生晶型与形貌转变,分析了其晶型及形貌变化与光催化活性之间的关系。结果表明,煅烧过程中部分TiO2-B转变为锐钛矿,光响应范围进一步拓宽,比表面积减小,TiO2(D)-10为介孔而TiO2(T)-10为多孔结构,不同晶型及晶面之间的异质结可有效分离光生电荷,TiO2-10单位面积光催化活性2倍于TiO2-2纳米片。为探究具有不同形貌、晶型及晶面暴露属性的TiO2光催化还原CO2机理及其差异,利用原位傅里叶变换红外光谱对超薄多孔TiO2纳米片光催化还原CO2反应的中间产物进行监测,揭示反应机理并推测可能的反应路径。结果表明,TiO2(T)系纳米片富晶面缺陷的特征增强了其对CO2吸附能力;因晶型占比改变及多孔特征,TiO2-10对CO2吸附能力最强且中间产物变化最活跃。TiO2(T)-10中B型TiO2占比极低,表面未出现HCOO-,其与TiO2(D)-10光催化路径存在差异。
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