氧掺杂氮化碳纳米片及其复合物的光催化还原性能研究

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以太阳能为基础的半导体光催化技术可以实现清洁能源的转化,目前已成功应用于多个生产领域。半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)因其良好的化学稳定性、合适的禁带宽度以及制备方法简单等特点,近年来在光催化领域受到了广泛关注。二维氮化碳纳米片具有超高的比表面积、高度开放的平面结构和增强的电子迁移速率,元素掺杂能进一步改善其能带结构并提高电荷传输性能。本文通过氧元素掺杂得到掺杂型氮化碳纳米片,并在此基础上通过构筑复合物的方式对其性能进行进一步的优化,得到稳定高效的复合光催化材料,对拓展其在光催化领域的应用具有重要意义。本文的主要研究内容和结论如下:(1)以草酸为氧源,对g-C3N4进行O元素掺杂改性,制备氧掺杂g-C3N4纳米片(CNO)。通过结构调整、提高可见光利用率、改善载流子传输性能,进而获得3.91倍增强的光解水制H2活性。(2)通过水热法在Zn In2S4上原位生长CNO纳米片,构建Zn In2S4/CNO异质结,并确定最佳复合比例,制备过程未改变晶体结构。异质结的形成为光生电荷提供了丰富的纳米转移通道,有效抑制了载流子重组,复合材料的光解水制H2和选择性CO生成效率最高分别是CNO的2.1和14.0倍。(3)在CNO纳米片层上负载碳量子点,成功制备CQDs/CNO复合材料,在改善吸光性质的同时增强了载流子传输性能,最终光催化制H2性能提高了2.1倍。本论文的创新点如下:(1)使用草酸为氧源,利用热聚合法成功制备出多孔氧掺杂碳化氮纳米片;(2)将元素掺杂法和半导体复合法有效结合,获得复合型多级纳米片催化剂,另外将光解水制H2和光还原CO2反应同时用于催化剂的性能测试,更有力证明了催化剂增强的还原能力;(3)在元素掺杂的同时利用碳量子进行修饰,获得具有更强吸光性的氮化碳基复合材料。
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