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本论文对合成氨催化剂的制备与研究进行了探讨,主要分成两部分:第一部分是以氧化镁为载体钌基催化剂的制备与研究;第二部分是以氧化镁-活性炭为复合载体钌基催化剂的制备与研究。对合成氨催化剂活性的各种影响因素进行了选择和优化,并通过一些必要的物理和化学表征手段,对合成氨催化剂进行了研究。
1.以MgO为载体钌基催化剂的制备与研究用乙二醇为还原剂和反应介质,通过溶胶-凝胶的方法制备出了纳米氧化镁负载铯促进的钌基合成氨催化剂。此法将Ru的还原、负载和载体的制备等过程融合在一起,使其同时进行,在制备完纳米氧化镁的同时,也完成了全部催化剂的制备过程。该法制备的催化剂除氯效果良好,无需专门的除氯工序。制备出的催化剂金属分散性好,颗粒均匀,显示出该法在制备负载型催化剂方面难以比拟的优势。
2.以MgO-AC为载体钌基催化剂的制备与研究将Mg(NO3)2-AC在氮气气氛中焙烧,制备得到MgO-AC载体,并以此复合材料为载体制备钌基合成氨催化剂,得到了良好的合成氨催化活性。MgO是稳定的碱性氧化物,活性炭有较大的比表面积,良好的电子传导性,将其复合而成的载体能够充分利用两者的优点。通过将此种方法得到催化剂与将MgO和AC简单混合得到载体的催化剂进行了活性比较,以复合材料为载体的催化剂的活性高于单独以MgO和AC为载体的催化剂的活性,发现MgO和AC之间存在相互作用。考察了催化剂焙烧温度,MgO和AC不同的质量比,促进剂Cs与Ru的不同配比等因素对催化剂催化活性的影响。通过对不同影响因素的探讨,发现MgO-AC为载体的催化剂具有良好的催化活性,这主要归因于MgO的稳定性和强碱性,AC的大比表面积和电子传导性,以及AC和MgO之间的强相互作用。