【摘 要】
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氯酚类有机物是重要的有机化工原料,长期以来的大量使用,使得其通过各种途径进入到水体环境,广泛存在于废水、地表水和地下水中,造成水污染。2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）作为典型的氯酚类有机物之一,已被频繁的在水体中检测到,且其较强的毒性严重威胁到人类的健康安全。然而,传统的水处理技术难以使其被有效降解。基于过硫酸盐的高级氧化工艺（AOPs）由于具有氧化能力强,非选择性降解以及适用的环境pH范围广等
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氯酚类有机物是重要的有机化工原料,长期以来的大量使用,使得其通过各种途径进入到水体环境,广泛存在于废水、地表水和地下水中,造成水污染。2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）作为典型的氯酚类有机物之一,已被频繁的在水体中检测到,且其较强的毒性严重威胁到人类的健康安全。然而,传统的水处理技术难以使其被有效降解。基于过硫酸盐的高级氧化工艺（AOPs）由于具有氧化能力强,非选择性降解以及适用的环境pH范围广等优点而被广泛应用于水体中难降解有机污染物的去除。目前,该技术的应用关键就是寻求制备简单,稳定性强且成本较低的高效催化剂。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为廉价易得的共轭聚合物,近年来受到了研究人员的密切关注,并已逐渐应用于过一硫酸盐（PMS）活化。然而,单纯的g-C3N4的催化效率普遍较低,一般需要通过引入金属来进一步提高其催化效率。目前部分单金属掺杂g-C3N4用于PMS活化又存在金属掺杂量大,成本高等问题。因此,本研究将七水氯化铈,四水氯化锰,甲酸和尿素作为原材料,通过一步煅烧法成功制备出Mn,Ce双金属共掺杂的g-C3N4（MnCe-CN）新型催化剂。后将MnCe-CN复合材料用于活化PMS进而降解有机污染物,并对其结构的基本特征及催化性能等进行了全方面评价。（1）使用XRD、SEM、TEM、FTIR和XPS等表征手段对MnCe-CN催化剂进行分析,表明Mn和Ce均匀的分布于g-C3N4,且分别以Mn-N结构和Ce O2的形式存在。（2）MnCe-CN/PMS体系能够有效地降解2,4-DCP且受初始溶液pH的影响较小。当2,4-DCP的初始浓度为20 mg/L,MnCe-CN的剂量为0.5 g/L,PMS的浓度为0.8 mM时,2,4-DCP可在30 min内被完全去除,其降解过程遵循拟一级动力学。（3）根据GC-MS检测结果,推测出2,4-DCP在MeCe-CN/PMS体系中主要的两种降解途径,最终2,4-DCP被降解为小分子化合物。（4）根据活性物质掩蔽实验、电化学表征和EPR检测分析得出,在MeCe-CN/PMS体系中,超氧自由基(O2·-)、单线态氧（~1O2）和电子转移路径共同作用于2,4-DCP的降解。（5）MnCe-CN复合材料的金属浸出低,循环利用性好,在重复利用4次后,其仍可实现85%的2,4-DCP降解。在实际水样中,MnCe-CN催化剂均能使90%以上的2,4-DCP的降解,具有较好的实际应用潜力。
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