【摘 要】
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随着化石能源的日益枯竭,以及全球气候变暖,新型绿色能源备受人们的关注。核能作为一种清洁能源而备受到人们的青睐。在核裂变产生能量的同时,还产生一些放射性元素,其中就包
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随着化石能源的日益枯竭,以及全球气候变暖,新型绿色能源备受人们的关注。核能作为一种清洁能源而备受到人们的青睐。在核裂变产生能量的同时,还产生一些放射性元素,其中就包括放射性碘。这些放射性碘同位素除了具有易升华等特点,还能够产生γ-射线,对环境与人体造成很大的伤害,因此碘的捕获是一个需要解决的问题。目前,常用的处理方法有Mercurex,Iodox,电解法,强碱洗涤以及银镀沸石材料吸附等。这些方法虽然能够处理碘,但是有设备要求高,后产物难处理,耗电高和成本高等缺点。金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是由金属离子或者金属簇与有机配体通过配位键自组装形成的一种高度结晶化的有机-无机杂化材料。它具有比表面积大,空隙率高,结构可调等优点,在碘吸附方面有着巨大的应用前景。但是MOFs多以粉末形式存在,制约了它的加工和可操作性。选择合适的基材,利用一定的方法将MOFs负载在基材上,是解决这个问题的一个方法。本文通过调控中心金属离子的种类与组成,分别制备出了三种单金属和三种双金属Hofmann型MOFs。利用原位生长法和掺杂法将MOFs负载在纤维素气凝胶(CA)上,制备出MOFs@CA复合材料,分析与探索了复合气凝胶的碘吸附性能。以上实验的研究结果如下:(1)通过改变中心金属离子的种类制备单金属Hofmann型MOFs。其中CoⅡ(pz)[NiⅡ(CN)4]具有最高的碘吸附容量为1078.37 mg/g。利用原位生长法和掺杂法将CoⅡ(pz)[NiⅡ(CN)4]与纤维素气凝胶结合在一起,在室温条件下制备出Co@CA-IS和Co@CA-D。吸附实验表明Co@CA-IS具有最高的碘吸附容量为217.16 mg/g,而Co@CA-D的最大碘吸附量则达到了 254.74 mg/g。经过五次循环Co@CA-IS和Co@CA-D的最大吸附量依旧保持了第一次的86%和82%。Co@CA-IS和Co@CA-D的微观形貌与结构依然保持完好。初步实现了 MOFs材料的回收与再次利用。(2)在第一部分的基础上,引入第二金属节点制备出了三种双金属Hofmann型MOFs。其中(Co-Fe)Ⅱ(pz)[NiⅡ(CN)4]具有最高的碘吸附容量为1149.27 mg/g,要高于单金属CoⅡ(pz)[NiⅡ(CN)4]的最大吸附量。利用原位生长法和掺杂法在室温条件下制备出CoFe@CA-IS和CoFe@CA-D。(Co-Fe)Ⅱ(pz)[NiⅡ(CN)4]的加入提高了复合气凝胶的孔体积,孔隙率和力学性能。CoFe@CA-IS的最大吸附量为194.34mg/g,而CoFe@CA-D的最大吸附量则达到了 457.99 mg/g。经过五次循环CoFe@CA-IS和CoFe@CA-D的最大吸附量依旧保持了第一次的81%和91%。CoFe@CA-IS和CoFe@CA-D具有良好吸附性能与循环性能。
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