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随着当下便携式电子产品（如智能手机、平板电脑、可穿戴医疗检测设备等）的普及,开发具有高功率/能量密度的储能装置（如超级电容器和电池）变得越来越重要。柔性能量转换和储存装置需要具有大比表面积的柔性导电材料,以便储存和释放“粒子”（如锂离子、氢原子、分子、电荷等）。二维材料（如石墨烯、过渡金属硫化物等）具备能够满足新兴能源需求的多个关键性能。其中,石墨烯的柔韧、大比表面积、化学稳定性和优良的导电性,使其广泛应用于柔性电子显示与传感领域。化学功能化的石墨烯还可以改善电池和超级电容器等能源存储器件中离子、电荷的扩散和存储过程。其它新型二维类石墨烯晶体展示出与石墨烯互补的光电和半导体性能,而被广泛应用于薄膜光伏、热电等柔性能源转换中。本论文中,作者提出了制备宏观柔性二维材料薄膜的新方法,设计了高性能、多形态二维材料电极,并构筑了多功能柔性能源转换与存储器件,它们在新型柔性、便携式能源领域表现出突出的应用价值。在传统书法的启发下,开发了以毛笔为刷涂工具的制备宏观石墨烯薄膜的新方法。毛笔刷涂法解决了现有制备宏观薄膜方法（如:抽滤、刮涂、自组装等）的设备依赖性、基底受限和难以大面积制备等关键问题,实现了在粗糙、褶皱甚至折叠基底上的大面积制备,获得了尺寸、厚度、形状、孔结构等可控的宏观还原氧化石墨烯薄膜。薄膜表现出优异的电化学储能特性,利用毛笔的可操作性,实现了在折叠基底上多个柔性器件的一体化制备。折叠电容器的电压视窗达2.4V,面积比电容达258.6 mF?cm-2,在能量密度为0.2 mW?cm-2时,功率密度达23.1μWh?cm-2。为在低活性物质负载下获得高的电化学存储能力,制备了兼具赝电容和双电层储能的新型二维材料-二硫化钼（MoS2）作为电极活性材料。利用改性液态化学剥离技术获得了大尺寸（>1μm）、超薄（<10nm）的1T相MoS2纳米片。将其与一维导电银纳米线（AgNWs）复合,得到了具有纳米片包裹纳米线的微观包覆结构。借助喷涂法,在低活性材料负载量的条件下,实现了柔性电极的透明化（71.2%）和高比电容(13.7 mF?cm-2)。结合激光雕刻技术组装了透明的全固态微芯片超级电容器,实现了柔性透明电容器的超快速充放电(50 V?s-1)和电化学循环稳定性（20,000循环后损失初始电容的12.8%）。为满足可穿戴电子产品的能源需求,进一步开发了基于二维材料的复合纤维并组装了可编织的能源器件。采用湿法纺丝技术,制备了还原氧化石墨烯/二硫化钼（rGM）复合纤维,组装了纤维状全固态超级电容器,在电流为50 mA时,质量比电容达到了134.38 F·g-1(面积和体积比电容分别为332.85 mF·cm-2和221.9 F·cm-3)。同时,rGM纤维的高强度（109.44-204.2 MPa）,使之可以直接编织在纺织品中,获得了三组可串并联的全固态纤维超级电容器织物,展现出可调的电压输出（1.0-2.6 V）和可穿戴性能（织物分别弯曲30°和60°,比电容几乎没有下降）。利用新型二维材料的半导体特性,实现柔性能源转换与存储的多功能化。利用液相剥离法制备高质量过渡金属硫化物（MoS2和WS2）纳米片,将其与一维碳纳米管进行复合,利用抽滤自组装技术并结合冰模板法,制备了三维多孔结构的自支撑复合薄膜。薄膜展示出了较高的机械性能（54.72 MPa）和电导率(106 S?m-1),同时兼具热电转换和能源存储性能。以MoS2/CNTs复合材料薄膜为电极,组装获得全固态超级电容器,其比电容达6.9 mF?cm-2,电容器表现出较好的速率(10 V?s-1)和循环稳定性（20,000圈后,仅下降了3.4%）。同时,将制备的MoS2/CNTs和WS2/CNTs复合薄膜串联编织在织物上,成功利用人体体热,在温差仅为5 K时,其输出电压可达2.8 mV。