【摘 要】
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开发满足便携式设备和电动汽车需求的高性能锂离子电池是解决当前能源和环境问题的重要举措。目前,商业化的负极材料主要是石墨,理论比容量仅为372 m Ah g-1,不能满足快速发展的市场需求。硅基材料具有高理论比容量和较低的脱锂电位,已成为下一代锂离子电池负极材料的研究热点。然而,硅基材料在嵌/脱锂过程中的剧烈体积变化及较差导电性,会造成硅颗粒的断裂和粉化,反复形成不稳定的固体电解质界面层,导致循环性
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开发满足便携式设备和电动汽车需求的高性能锂离子电池是解决当前能源和环境问题的重要举措。目前,商业化的负极材料主要是石墨,理论比容量仅为372 m Ah g-1,不能满足快速发展的市场需求。硅基材料具有高理论比容量和较低的脱锂电位,已成为下一代锂离子电池负极材料的研究热点。然而,硅基材料在嵌/脱锂过程中的剧烈体积变化及较差导电性,会造成硅颗粒的断裂和粉化,反复形成不稳定的固体电解质界面层,导致循环性能的迅速下降。利用碳材料与纳米硅进行复合,能够有效的提高其循环稳定性和改善复合物的导电性。煤沥青由于其来源充足、价格低廉、碳氢比高,是应用于高性能锂离子电池负极材料的良好碳源。然而将沥青基碳应用于硅碳负极具有诸多挑战,例如沥青基碳与纳米硅之间的电接触不良;内部微观结构与电化学性能之间的构效关系不明确。本文以煤基精制沥青和中间相沥青作为碳源,利用不同的工艺设计制备了沥青基硅/碳复合负极材料并探究了微观结构和电化学性能间的构效关系,具体内容如下:（1）以煤基中间相沥青为碳源,采用表面活性剂模板法和乳化法设计并制备了一种具有分层缓冲结构包覆硅纳米粒子的复合材料（Si@RF@MP）。其中,间苯二酚-甲醛（RF）树脂充当结构缓冲层和导电层,可以缓解嵌/脱锂过程中的体积变化,增强沥青基碳和纳米硅之间的电接触,并为电子转移和锂离子扩散提供快速通道。外层的中间相沥青（MP）独特的湍流层状结构可以有效提高电极的整体电导率和结构稳定性。结果显示,Si@RF@MP-2复合材料在0.2 A g-1的电流密度下循环200次后表现出389 m Ah g-1的优异可逆放电容量,在1 A g-1的电流密度下循环300次仍有345 m Ah g-1的放电容量。此外,Si@RF@MP-2复合材料在0.5 A g-1、1 A g-1和2 A g-1的电流密度下表现出546 m Ah g-1、495 m Ah g-1和437 m Ah g-1的可逆容量,显示出良好的倍率性能。（2）以煤基中间相沥青和精制沥青为碳源,通过简单的物理混合和分步加热的方法制备了沥青基杂化硅碳复合材料（SMP）。通过选择不同种类的沥青为原料并调整其与纳米硅的质量配比,可以有效调控硅碳复合材料的微观结构。结果显示,中间相沥青具有较高的石墨化程度,有利于锂离子和电子的传输和转移,同时具有足够的结构强度,可以有效缓解硅的体积变化问题,有利于大电流密度下的充放电循环。同时,石墨化程度较高的软碳可以在一定程度上提高锂离子的扩散速率,从而提高电化学性能。SMP复合材料在0.2 A g-1下循环100次后可提供527 m Ah g-1的可逆容量,并在1 A g-1的高电流密度下循环100圈后仍有510 m Ah g-1的可逆容量。此外,SMP复合材料表现出良好的倍率性能,在2 A g-1的电流密度下提供约387 m Ah g-1的可逆容量。
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