基于超快电子显微镜的纳米金刚石和硅半导体结超快动力学研究

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超快电子显微镜(UEM)结合了超快激光系统的超快时间分辨率和电子显微镜的纳米空间分辨率,能够可视化材料受超快激光脉冲激发后的超快动力学演化过程,用于研究材料的电荷输运、复合、电子-声子耦合过程,对于理解材料表面和内部能量转移转化的内在机制具有重要意义。本研究基于超快透射电子显微镜(UTEM)设备观测纳米金刚石受飞秒激光脉冲激发后的晶格变化过程,用以研究纳米金刚石内部电子-声子耦合机制、晶格热膨胀过程,反映纳米金刚石的能量转移和转化机制;基于超快扫描电子显微镜(USEM)设备可视化飞秒激光脉冲激发下硅半导体结表面载流子的输运过程,研究硅半导体结表面的载流子动力学。通过建立弹道载流子动力学模型探索了不同类型硅半导体结在不同能量密度的飞秒激光激发下载流子输运特性。主要研究内容包括:(1)超快透射电子显微镜设备:将透射电子显微镜改造为具备超快时间分辨能力的超快透射电子显微镜,分为三个重要步骤:透射电子显微镜电子枪和样品室改造、超快激光系统和光电联机(激光系统和透射电子显微镜连接)。对透射电子显微镜进行结构改造以引入pump激光和probe激光;超快激光系统分为两部分:pump激光和probe激光系统,pump激光用于激发样品产生超快动力学变化,probe激光用于激发光电阴极产生超快电子脉冲,通过控制pump激光和probe激光之间的时间延迟来获得样品的超快动力学变化;光电联机将超快激光系统和改造后的透射电子显微镜相连接,确保pump激光准确激发样品以及probe激光准确激发光电阴极。(2)纳米金刚石超快晶格动力学:使用超快透射电子显微镜的电子衍射功能研究了纳米金刚石在飞秒激光脉冲激发下,飞秒至纳秒时间尺度的超快晶格动力学过程。结果表明在能量密度80 m J/cm~2的飞秒激光脉冲激发下,纳米金刚石的弛豫周期约为8μs,声子驱动的晶格膨胀时间常数约为4~5 ps。(111)和(220)晶面在相同能量密度飞秒激光激发下膨胀率存在显著差异,说明纳米金刚石的晶格膨胀存在各向异性。通过晶格动力学理论分析了晶格膨胀与晶格非简谐振动的关系,结果表明纳米金刚石的晶格膨胀和弹性之间存在差异。阐述了纳米金刚石各向异性膨胀的物理机制,这对于理解纳米金刚石材料内部能量转移、转化机制具有重要意义。(3)硅半导体结超快载流子动力学:基于超快扫描电子显微镜研究p-n型硅半导体结在高能量密度(40 m J/cm~2)飞秒激光激发下的超快载流子动力学过程,发现了载流子振荡所形成的等离子波,这与前期低能量密度(1.28 m J/cm~2)飞秒激光激发下载流子的简单膨胀存在明显不同。为分析高能量密度飞秒激光激发下的载流子振荡现象,提出了包含载流子(电子和空穴)之间的库仑相互作用和实际的耗尽区电势场的载流子动力学模型。模型计算结果表明在高能量密度飞秒激光激发下,载流子密度显著升高,载流子之间的库仑相互作用愈发重要。等离子波的振荡频率和传播速度随着载流子密度的增加而增加,而载流子密度与飞秒激光能量密度(这里使用K代表激光能量)成正比。载流子动力学模型阐明了高能量密度飞秒激光激发下p-n型硅半导体结表面产生载流子振荡和等离子波传播的潜在机制。研究发现该等离子波振荡频率在太赫兹范围,表明其有望作为一种新的太赫兹源。(4)硅半导体结超快载流子输运调控:使用两种不同的方法实现载流子输运调控,首先是在p-n型硅半导体结两侧施加正向或反向直流偏压,载流子动力学模型计算结果表明施加反向偏压时,与p-n结相比,载流子振荡幅度明显增强;其次设计了两种不同的半导体结,包括p-n-p型硅半导体结以及这种p-n-p结外夹绝缘层结构(量子阱结)。载流子动力学模型计算结果表明p-n-p型硅半导体结很好地限制了电子在n型区的运动,与p-n型硅半导体结相比,等离子波的振荡频率和传播速度增加。p-n-p型硅半导体结外夹绝缘层结构限制了电子和空穴在n型和p型区的运动,与p-n型硅半导体结相比,等离子波的振荡频率提高,在p型区域出现了明显的回波现象,意味其拥有更强的辐射性能。通过不同方法实现的载流子输运调控说明该等离子波的传播可以进行有效的控制,表明这种由飞秒激光激发硅半导体结产生太赫兹辐射的方法更为灵活和有效。
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