论文部分内容阅读
如何处理水中氨氮污染、藻类污染以及重金属污染至今仍为世界环境研究重点。本论文以环境友好的钛基氧化物作为光催化剂与吸附剂,开展了中空B-SiO2@TiO2和TiO2/石墨片复合光催化剂催化氨氮、绿藻降解,纳米钛酸钙吸附水中的重金属离子的研究。着重研究了纳米TiO2复合光催化剂光催化降解氨氮、绿藻的结构与催化活性的构效关系,纳米钛酸钙吸附重金属离子的动力学、热力学特性。具体研究成果如下。以TiCl4为原料中空B-SiO2为载体制备了中空B-SiO2@TiO2复合光催化材料。由锐钛矿TiO2纳米粒子组成的TiO2纳米膜,通过形成Ti–O–Si和Ti–O–B键的形式,紧密结合在中空B-SiO2微球表面。在TiO2纳米膜与B-SiO2微球界面上,Ti–O–Si键和Ti–O–B键的形成导致TiO2纳米膜产生缺陷,使TiO2纳米膜的带隙减小到约3.0 eV,赋予TiO2纳米膜可见光吸收特性。中空B-SiO2@TiO2复合材料对氨氮和绿藻的降解具有较高的光催化活性。B-SiO2@TiO2(100:10)复合材料为催化剂,氨氮初始浓度43 mg/L(pH=8),在35oC、模拟太阳光下照射660 min后,氨氮的转化率达到65%。中空B-Si@TiO2(100:20)作为光催化剂,绿藻初始浓度为5 mg/L,在35oC、可见光下照射510 min后,绿藻几乎完全被降解。以四氯化钛为原料制备TiO2/纳米石墨片催化剂。TiO2/纳米石墨片催化剂负载的纳米TiO2颗粒的平均粒径介于3040 nm之间。在模拟太阳光照射下,用TiO2/纳米石墨片光催化剂进行氨氮降解实验。TiO2/纳米石墨片(3:100)复合纳米光催化剂在反应温度为170C下催化降解氨氮300 min后,氨氮转化率达89%(氨氮初始浓度50 mg/L,pH=10)。实验结果表明,TiO2/纳米石墨片复合纳米光催化剂具有良好的光催化降解氨氮活性。以工业廉价偏钛酸、Ca(OH)2为原料水热法合成了不同形貌、尺寸的纳米钛酸钙(CaTiO3)。在120180℃条件下,水热合成了平均宽度介于101184 nm,平均长度介于203329 nm的长方体CaTiO3纳米粉体。高的水热温度有利于小尺寸、长方体CaTiO3纳米颗粒的生成。当长方体CaTiO3纳米粉体用于吸附水中Pb(II),Cd(II),Ni(II),Co(II)重金属阳离子时,吸附动力学符合拟二级吸附动力学;Langmuir吸附等温线很好地拟合了这些重金属离子的吸附平衡,对Pb(II),Cd(II),Ni(II),Co(II)阳离子的最大吸附容量分别为237.0、74.7、60.8和61.2 mg g-1。吸附热力学计算分析表明,这些金属阳离子在CaTiO3纳米粉体表面的吸附属于自发、吸热过程。基于以上实验,可以发现B-SiO2@TiO2和TiO2/纳米石墨片复合光催化剂分别具有良好的光催化降解氨氮、绿藻活性,纳米钛酸钙对Cd(II)、Pb(II)、Ni(II)、Co(II)阳离子具有较高的吸附容量。