近年来,冷原子分子无论从实验方面还是理论方面都受到原子与分子物理研究者的极大关注。已经有不少分子的理论冷却方案报道,部分分子已经在实验室实现冷却。但分子离子的研究较少见到报道。本文基于从头计算方法,从理论上分析XH~±(X=B,N,Ga,In)分子激光冷却的可行性,并设计了相应的冷却方案。主要完成了以下研究。1.采用多参考组态相互作用方法,对B和H分别使用全电子基组aug-cc-pwCV5Z和aug-cc-pV5Z计算得到了BH~+和BH~-分子基态1~2Σ~+和低激发态2~2Σ~+,1~2Π和2~2Π的势能曲线和跃迁偶极矩。基于得到的势能曲线,通过求解核运动的薛定谔方程计算得到了BH~+和BH~-分子四个态的振转能级。然后借助于邓海姆展开式拟合振动-转动能级得到了其光谱常数并与文献中的理论值和实验值进行了比较。为了构建激光冷却方案,我们还计算了不同电子态振动-转动能级之间的跃迁几率和高电子态前几个振动能级的自发辐射寿命。根据分子结构和光谱特点分析的激光冷却的可行性,并设计了相应的冷却方案。2.NH~+和NH~-分子与BH~+和BH~-的结构类似,我们计算了NH~+和NH~-分子的1~2Σ~+,2~2Σ~+,1~2Π和2~2Π态的势能曲线、跃迁偶极矩、振动-转动能级和光谱常数以及弗兰克-康登因子和辐射寿命。确认了这两个分子激光冷却的可行性,并给出了相应的冷却方案。结果还表明:NH~-分子比NH~+分子的跃迁几率大很多,可达到的冷却期望温度却很低。但是NH~-分子会发生自离解变成NH分子,从而无法形成闭合跃迁循环,因此实验上NH~-分子不容易制备。3.Ga和In是B的同主族元素,也可与H形成GaH~+和In H~+分子。对Ga,In和H采用原子自然轨道基组和相同的方法得到了GaH~+和InH~+分子基态1~2Σ~+和低激发态1~2Π的势能曲线。由于Ga和In属于重元素,我们在计算过程中考虑了相对论效应和旋轨耦合分裂的影响,得到了Λ态以及Λ-S态的势能曲线和跃迁偶极矩,同时还计算了电子态的振动-转动能级和光谱常数以及弗兰克-康登因子。结果发现In H~+分子基振动态间跃迁的弗兰克-康登因子只有0.68,无法保证跃迁时漏掉的光子数少,需要更多的激光束泵浦。所以InH~+分子在实验上制备起来也不容易实现。根据这些特点我们设计了相应的冷却方案。