【摘 要】
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手性3-氨基-2-氧化吲哚是许多天然产物和生物活性分子的重要结构模块,因此具有这种结构的化合物的合成有着十分重要的意义。而亚胺的不对称加成反应是合成各种氨基化合物的有效方法,而靛红衍生的亚胺的合成是一项很具有挑战性的工作。为了能够成功地合成这种3-氨基-2-氧化吲哚衍生物,我们实现了靛红衍生的N-Boc亚胺的合成。基于以下原因,我们研究了这种靛红Boc亚胺与N-甲基吲哚的傅克反应：首先,傅克反应是
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手性3-氨基-2-氧化吲哚是许多天然产物和生物活性分子的重要结构模块,因此具有这种结构的化合物的合成有着十分重要的意义。而亚胺的不对称加成反应是合成各种氨基化合物的有效方法,而靛红衍生的亚胺的合成是一项很具有挑战性的工作。为了能够成功地合成这种3-氨基-2-氧化吲哚衍生物,我们实现了靛红衍生的N-Boc亚胺的合成。基于以下原因,我们研究了这种靛红Boc亚胺与N-甲基吲哚的傅克反应：首先,傅克反应是构建C-C键的一种有效方法：其次,双吲哚结构也是一种广泛存在于各种药物分子及天然产物中的结构模块；最后,
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本文主要进行了海洋天然产物malyngamide J的全合成研究,Suzuki-Miyaura偶联和糖苷化反应是malyngamide J全合成中的关键反应,本文以3-丁炔1-醇为起始原料以17步1%的总产率合成了malyngamide J和其异构体1"-epi-J.本文也研究了环氧环己酮衍生物在弱碱性条件下发生的扩环/Michael串联加成反应.全文共分为四章：第一章为综述,主要从糖基供体和活化
氢气是一种清洁的能源,其与氧气燃烧或电化学作用的产物—水又可重新用来制耿氢气,所以它还是一种可再生的能源。利用太阳能模拟光合作用实现水的全分解产生氢气和氧气是目前最为理想的能源转化方式,并且已经引起了众多研究者的关注。水分解的半反应之一—水氧化反应由于其过程复杂,一直是制约水分解的瓶颈。所以寻找高效、稳定的水氧化催化剂便成为了突破该瓶颈的关键。多金属氧酸盐是一类以前过渡金属氧簇为基本单元形成的多金
本论文主要以天然产物的全合成为研究核心来开展工作,具体分为两大部分。第一部分论述六氢吡咯并吲哚二聚生物碱家族中天然产物Chimonanthine和Folicanthine的合成,包括第一章和第二章。第一章评述了其他小组对于Chimonanthine和Folicanthine开展的合成路线。第二章阐述利用我们小组发展的Ni(0)·Ln催化体系,实现了各种类型溴代烷烃在室温下的自身偶联并运用到Chim
本论文主要研究了在自由基条件下,以烯卤和硫醇为底物分别合成两种不同类型的硫醚。全文共分为两章：第一章综述了近年来硫醚的合成研究进展,烷基硫醚的合成方法主要有：烷基卤化物和硫醇在碱性条件下的取代反应,烯烃和硫化物在自由基条件、酸催化、金属催化下的加成反应等.烯基硫醚的合成方法主要有炔烃和硫化物在自由基及金属催化下的加成反应,烯卤和硫化物在自由基及金属催化下的偶联反应.第二章发展了一个反应条件温和,应
第一章介绍螺环缩酮的研究进展,主要包括对自然界中含有螺环缩酮结构的天然产物简要介绍以及对合成螺环缩酮骨架结构的方法总结。其中螺环缩酮的合成方法又主要从传统的酸促进方法和当前发展迅猛的过渡金属催化方法这两个方面分别作了详细讨论。第二章主要论述我们小组发展的Ni(0)·L反应体系,能够促进碘代芳烃和β-溴代缩酮在室温下发生串联环化-交叉偶联反应,高度立体选择性地构建了苄基取代的螺环缩酮化合物。并且通过
聚己内酯(PCL)、聚乳交酯(PLA)以及它们的共聚物是一种具有生物可降解、生物相容性以及渗透性的脂肪族聚合物,在医药领域具有潜在的应用,如：可降解的外科手术缝合线、药物控制释放的载体材料等。主要合成聚酯的方法是开环聚合(ROP)己内酯/乳交酯以及官能化的相关环酯的物质。因此,人们越来越感兴趣的是寻找有效的催化剂去制备PCL和PLA。本论文主要是针对环酯的合成寻找更有效的催化剂,为新一类的开环聚合
近年来,串联反应作为一个新兴的研究领域,受到了有机化学研究者们的热捧,并从主要使用手性二级胺催化的有机不对称串联反应发展到了使用过渡金属催化的不对称串联反应。由于串联反应途径是一种能够在同一反应条件下进行两个或多个反应,同时还能避免改变反应条件、分离中间产物以及费时费事的保护基团的操作。而二胺类化合物作为众多胺类催化剂的其中之一,具有典型的灵活和经济合理的合成途径,并且还含有螯合金属的配齿中心,能
p-氨基酸是肽,类肽和许多生理活性化合物的重要结构单元。由于β-硝基腈的氰基和硝基都是可以多变的官能团,单一构型的手性β-硝基腈可以很容易地被转化成两种相应非天然β-氨基酸的对映异构体。获得这种多功能合成子的最简单的方法就是利用氰化物对硝基烯的不对称Michael加成反应来完成的。有机金属催化剂由于其手性配体与金属可以很容易地进行配位而受到越来越多的关注并且得到广泛的应用。近年来有关有机金属催化的
有机催化串联反应合成多手性中心的复杂分子是快速发展的前沿领域之一。这类反应避免了反应过程中中间产物的分离,提纯,可以高效地构筑多个碳-碳键。有机催化串联反应发展至今,解决了很多合成难题,然而,目前该领域的研究还有很大的局限性,其中难点包括：大部分串联反应的设计都基于烯胺和亚胺相结合的催化模式以及少量的氢键催化；很多反应是两步串联,发展新的三步及三步以上串联反应很必要；很多重要分子的构筑无法用一个催
本论文分为四部分,第一部分介绍了李卫东小组天然产物狼毒素及3,3”-双黄烷酮类化合物的全合成研究,其中关键步骤金属参与的碘代物的还原偶联反应存在收率低,分离困难,重复性不好的缺陷,迫切需要改进和优化；第二部分综述了3,3”-双黄烷酮关键步骤偶联反应研究进展；第三部分是我的论文研究工作,主要是提高关键步骤偶联反应收率的尝试；第四部分是利用本小组已经建立的3,3”-双黄烷酮类不对称合成的路线在类似底物