计算机技术的迅猛发展使得我们获得了前所未有的计算能力,能够对无法解析求解的复杂物理系统问题进行数值模拟。计算物理学因而成为理论与实验之外可以帮助我们对物质世界的运动规律进行理解和预测的研究工具。在本文的第一章中,我们介绍Hartree-Fock自洽场和密度泛函理论两种求解多电子凝聚态系统定态薛定谔方程的第一性原理计算方法,并着重介绍密度泛函理论在磁性体系和周期性体系中的应用。在第二章中,我们介绍Ehrenfest平均场和面跳跃两种常用的在混合量子经典动力学框架内求解含时薛定谔方程的非绝热分子动力学模拟方法,并着重介绍常用的最小面跳跃方法及其程序实现。我们使用前两个章节中介绍的方法研究预测了在单层二硫化钼中掺杂3d过渡金属产生磁性以及自旋流的可能。在第三章中,我们介绍使用自旋极化密度泛函理论计算杂质缺陷的磁矩和磁长程序的结果。我们第一次系统讨论了磁性产生的机制并发现在用铬和铜掺杂的单层二硫化钼中可能存在着稳定的铁磁长程序。进一步考虑格位上库伦相互作用的影响后,我们发现一种铬的掺杂体系可能是室温稀磁半导体。在第四章中,我们第一次预言在铜掺杂的单层二硫化钼中可以产生完全自旋极化的空穴流。我们使用第一性原理非绝热分子动力学的方法研究了这种自旋空穴流的动力学行为。研究发现初始激发和环境温度是影响自旋空穴流寿命的重要因素。通过将空穴激发在杂质态中较低的能带边缘,或者降低环境温度,都可以延长这一体系中自旋极化空穴流的寿命。我们的研究为二维材料相关的自旋动力学材料设计和器件制造提供了理论基础。在第五章中,我们对研究成果和局限进行总结,并对未来的研究方向提出展望。