氧化铜的制备及其催化降解苯酚的研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangxin_ctbri
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近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化技术得到了广泛的关注。硫酸根自由基的氧化还原电位高于羟基自由基,因而有较强的氧化能力,目前研究较多的是均相和非均相的Co/过硫酸氢钾(PMS)体系,但是钴离子存在较大的毒性,因而开发其他的非均相催化剂成为一个重要的方向。  本论文通过两种方法制备了氧化铜催化剂,以PMS为氧化剂,以苯酚为目标污染物,考察非均相CuO/PMS体系对苯酚的降解效果,并讨论了催化剂制备条件以及反应体系反应条件对苯酚降解效果的影响。  通过水热法制备了氧化铜催化剂,并对其进行了X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征;初步考察了在PMS存在的条件下氧化铜对苯酚的催化降解效果,60min苯酚去除率为64.5%,TOC去除率为56.6%,证明其有良好的催化性能。  考察了氧化铜制备条件对苯酚降解效果的影响,并选择氧化铜的制备条件为十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)投加量0.5g,水热温度180℃和水热时间6h;考察了反应体系的反应条件对苯酚降解效果的影响,当反应条件为常温,pH=4,苯酚50ppm,PMS1.0mM,CuO1.25g/l时,苯酚去除率在60min达100%,总有机碳(TOC)去除率为86.5%。通过加入甲醇(MeOH)和叔丁醇(TBA),证明在反应体系中同时存在SO4·?和OH·。  通过直接沉淀法制备了氧化铜,并对其进行了XRD和SEM表征;初步考察了在PMS存在的条件下氧化铜对苯酚的催化降解效果,60min时苯酚去除率达100%,TOC去除率为88.4%,证明其有非常好的催化性能。  考察了氧化铜制备条件对苯酚降解效果的影响,并推荐氧化铜的制备条件为煅烧温度300℃,煅烧时间2h;考察了反应体系的反应条件对苯酚降解效果的影响,当反应条件为常温,pH=7,苯酚50ppm,PMS0.25g/l,CuO0.2g/l时,60min的苯酚去除率为100%,TOC的去除率也可以达到83.8%,低浓度的氯离子对苯酚的降解效果没有抑制作用,相反有一定的促进作用。  考察了两种方法制备的氧化铜的重复使用性能,催化剂重复使用了4次,苯酚去除率在60min时分别可以达到97%和90%,显示了氧化铜具有良好的重复使用性能。
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