随着科技的进步和社会的发展，电子器件朝着小型化和高度集成化的方向发展，不过原理性的物理限制和技术上的工艺限制，使传统的以硅、锗为基础的微电子器件遇到了前所未有的挑战。科学家们把目标瞄向体积更小的分子身上，其中有机分子具有很多良好性能而被广泛研究。本文选取分子尺度体系作为研究对象，采用了第一性原理计算方法，研究了石墨烯纳米带、硼氮纳米带、有机小分子和石墨炔纳米带的电子输运性质。具体从以下几个角度进行系统研究：中心原子替代掺杂与电极-分子的接触类型对有机小分子自旋过滤效应的影响；不同边界类型对石墨烯纳米带与硼氮纳米带构成的异质结整流行为的影响；边缘修饰对石墨炔纳米带整流及自旋过滤行为的影响；门压对基于场效应的有机单分子开关行为的调控等。主要研究内容分为以下几部分：　　研究了中心原子替代掺杂的sa lophen单分子与金电极构成的分子器件的自旋电子输运性质。在所采用的一系列作为中心替代原子的过渡族金属中，只有中心原子是 Co原子时才观察到明显的自旋过滤效应,且自旋向下的电子在电导中占主导地位。进一步研究还发现，分子自身与电极的连接位置也是影响器件自旋电子输运性质的重要因素。分子与电极的连接位置发生微小改变，也会改变器件的自旋电流大小，从而实现对器件传导性的调控。　　研究了宽度和边界类型对石墨烯与硼氮构成的异质结（BNC）的电子输运行为的影响。计算结果表明，异质结的宽度对其整流特性几乎没有影响；而不同的边界类型对异质结整流特性影响显著。异质结中，当石墨烯中的碳原子全部与硼氮纳米条带中的氮原子相连接时，有限偏压下的最大整流比可以达到107。前线分子轨道在正偏压时空间扩展程度的强烈局域，导致正负偏压下偏压窗内输运系数的不对称分布是整流现象出现的原因。还研究了边缘完全不钝化时，边界类型对 BNC异质结自旋电子输运性质的影响。观察到了完美的自旋过滤效应和磁致电阻率达到107％的磁致电阻效应。　　研究了对称和不对称边缘氢化的锯齿形?石墨炔纳米条带在外加磁场调控下的自旋输运性质。计算结果表明，边缘全部双氢化构型（D-D）在偏压达到一定值之前一直表现为绝缘体特征；而纳米带的左/右两半分别单氢/双氢化构型（M-D）呈现整流特性，且与外加磁场方向无关；边缘全部单氢化构型（M-M）在外加磁场调控下，能实现从导体到半金属性的转变，进一步分析表明这取决于边缘全部单氢化的?石墨炔，其能带结构中π和π*子带是否匹配。这些结果表明，通过不同的边缘氢化及外加磁场调控，锯齿形?石墨炔纳米条带器件能够被设计成多功能的分子自旋电子器件，这对进一步提升原子级电路的集成度有非常重要的意义。　　研究了单个Dibenzo[d,d′]thieno[3,2-b;4,5-b′]dithiophene分子（DBTDT）与金电极构成的三端分子器件的电子输运行为，重点考察外加门压的影响。从计算结果来看，器件的电子输运性质受外加门压的影响很大。门压引起了最高占据态分子轨道（HOMO）向费米能级(Ef)移动，导致了HLG的减少。然而，正、负门压对器件电子输运的作用却截然相反。施加正门压，对器件的电子输运能力起促进作用；施加负门压正好相反，会减弱器件的电子输运能力。正因如此，分子器件在高导态与低导态之间的转换，可以通过门压来调控，从而实现其分子电流的开关功能。这些计算结果将有助于理解真实情况下分子器件的电子输运过程。