随着分子磁学研究领域的快速发展，大量的不同核数、不同维数的磁性双稳态分子被报道。然而，在简单的单核化合物与结构与磁学行为复杂的多核化合物之间仍缺乏联系的桥梁。一种可能的探索途径即是设计与合成耦合程度不同的磁双稳态单核分子的超分子聚集体。通过配体的设计，我们有可能有目的性地调控孤立的金属中心间的相互作用，从而研究在不同耦合强度下系统所表现出的磁学行为与单核配合物之间的差异，从而为解决上述问题提供新的思考。此外，由于超分子聚集体中存在的各类相互作用，聚集体中的单分子可能呈现出某些自由单核配合物难以形成的几何构型，从而为理论研究提供可参考的样本。本论文的工作基于上述构想展开，解决的问题包括：一、配体的合成：本文选用了一系列三齿Schiff碱类配体用以构筑具有磁性双稳态的单核配合物，同时设计合成了相应的双三齿Schiff碱类配体用以构筑2×2节点状配合物；二、自旋交叉钴配合物的合成：通过取代吡啶甲醛缩嘧啶肼得到的Schiff碱配体与Co2+反应得到了一例单核钴配合物；并利用相应的双三齿Schiff碱配体与Co2+反应得到了一例四核钴配合物。磁学表征显示两者均呈现自旋交叉性质，其中Co4簇是目前文献报道的核数最高的自旋交叉钴配合物簇；三、取代基效应的研究：取代基由溴换为甲基后，Co2+在空气中被氧化为Co3+。本文通过计算化学方法证实这一现象与甲基的弱推电子效应相关。这一效应导致吡啶N原子的局部电子密度上升，起到了稳定高价金属作用；四、Dy3+单离子磁体的合成：合成了两例阴离子不同的Dy3+单核配合物，两者呈现出反常的直流磁化率。交流磁化率测试证实两者均为单离子磁体，进一步的磁性稀释测试证实，这样的磁弛豫行为为分子的本征性质；五、Dy4簇单离子磁体超分子四聚体的合成：通过配体设计合成了两例配合物2×2节点状镝配合物，化合物在外场诱导下表现出单分子磁体行为。考虑晶体中Dy3+间的距离，这样的行为应归属于单离子磁弛豫过程。通过比较Dy4簇与Dy3+的性质，得出对于双侧椎三棱柱构型的偏离可能有利于提高系统单离子磁体的性质的结论。