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碳材料由于其独特的物理和化学性质在能源和环境领域引起了持续、广泛的关注。碳纳米材料不仅延续了传统碳材料高的导电性,优异的结构稳定性和良好的载流子迁移率,同时还兼备纳米材料特有的性质,如量子效应,小尺寸效应和高的比表面积等。此外,通过优化结构设计以及合理的功能化修饰、化学掺杂和复合杂化,这些固有的性质可以得到进一步的优化,从而极大地增强了碳纳米材料在能源和环境领域的应用潜力。本文主要围绕碳纳米材料的结构优化和化学掺杂而展开,探索了二者对碳纳米材料的导电性,电子能级结构和表面缺陷等性能的影响,进而评估了化学掺杂的碳纳米材料在光催化和电催化领域的应用潜能。主要研究内容如下: 1.利用氨水的挥发性和碱性,通过水热处理,我们制备了高度稳定的氮掺杂的还原型石墨烯溶液.基于对石墨烯氧化物(GO)还原机制的分析,我们证明了GO表面丰富的含氧官能团主要源于物理吸附的高度氧化的有机碎片(OD)。利用当前的实验方法,我们首次纯化了OD,并且进一步分析了OD的化学组成。实验结果显示OD近似于芳香烃的衍生物,其周围含有大量的羧酸基团,因此解释了GO酸性起源。此外,我们首次证明了这种氮掺杂的石墨烯作为一种新型的紫外光屏蔽剂,能有效的提高有机染料在紫外光下的稳定性。这一应用主要源于氮掺杂石墨烯独特的物理特性,包括强的紫外光吸收,低的电导率和氮掺杂诱导的增大的功函数。这些特性不仅能有效的过滤紫外光,而且能抑制超氧自由基的形成,最终有效的保护有机染料。显然,氮原子掺杂能有效地调节碳材料的电子能带结构,从而实现碳纳米材料的多功能应用。 2.采用传统的水系纤维素滤膜为模板,通过在滤膜表面逐步地修饰聚多巴胺和三聚氰胺掺杂的酚醛树脂,我们制备了具备三维互穿网络、等级多孔结构的氮掺杂的碳纳米材料。实验测试显示,这一碳纳米材料具有高的比表面积,低的电荷转移阻抗和均匀分布的氮元素掺杂。碳材料骨架的三维分等级多孔结构不仅能有效实现含氮活性位点的暴露,提高氧还原反应的电流密度,而且能促进氧还原反应相关的物质传递,从而增大活性位点的利用效率。氧还原催化测试显示这一氮掺杂的碳材料在碱性条件下能高效的催化氧分子一步还原成水且具备接近商品化Pt/C的催化活性。进一步的氮元素X-射线光电子能谱显示,这一高的催化活性主要源于表面优先暴露的石墨化氮结构,因此从实验上证实了石墨化氮试样在氮掺杂的碳材料中是一类高活性的催化位点。本实验不仅设计了一种一般性的方法用于构建三维等级多孔的氮掺杂碳纳米材料,而且揭示了石墨化氮试样的氧还原活性本性,这为设计新型、高效的非金属氧还原催化剂提供了参考。