垃圾焚烧产生了大量有毒有害的飞灰,而水热法被认为是一种有效的垃圾焚烧飞灰无害化处置技术。此外,垃圾焚烧飞灰含有一定量的硅、铝元素,理论上可以在水热过程中合成沸石类物质,在无害化的基础上,提高产物的应用价值。但是,以垃圾焚烧飞灰为原料合成沸石的研究较少,合成的沸石品质不高,这主要是因为垃圾焚烧飞灰中的石英晶体在水热过程中不易溶解,水热溶液中可利用的含硅离子较少,导致飞灰中硅、铝元素的利用率均较低。如何提高垃圾焚烧飞灰中硅铝成分的利用率,进而提高合成沸石的数量和质量,仍有待探索。本文以提高垃圾焚烧飞灰沸石化程度为目的,通过添加含硅试剂、改变水热处理加热方式（以微波加热方式代替传导加热方式）、熔融预处理等方法,提高了垃圾焚烧飞灰中的硅、铝成分的利用效率,获得了Na P1沸石等沸石类物质。此外,含有沸石结构的水热产物具有催化和吸附能力,被应用于光催化降解染料、二氧化碳和重金属离子的吸附,说明本文提出的改进水热处理方法可以将垃圾焚烧飞灰转变为低毒性和高应用潜力的沸石类物质。针对水热过程中硅、铝元素利用不充分的问题,在传统水热过程中添加易溶解的偏硅酸钠,以提高水热液中的含硅离子、促进硅铝元素的相关反应和飞灰的沸石化程度,研究了水热温度、水热时间和偏硅酸钠添加量对产物成分、微观形貌、表面官能团、热重性质和离子交换能力的影响,并探讨了传统水热产物的重金属稳定情况和二噁英降解程度。研究表明,对于传统水热过程中石英难以溶解到水热液,添加适量易溶解的含硅试剂可以有效改善这一问题,从而成功合成Na P1沸石。对于传统水热温度,在120℃和150℃下都合成了Na P1沸石,温度提高到180℃时,转变为方沸石。150℃时产物的阳离子交换量为1.85 meq/g,达到最高。对于传统水热时间,需要9小时及以上的时间才能成功合成Na P1沸石,有效成分的溶解、沸石成核和结晶需要一定的时间。在添加含硅试剂的基础上,将传统的传导加热方式替换为微波加热方式,使硅铝物质更快地溶解和反应,重点研究了微波水热温度、微波水热时间、偏硅酸钠用量和溶剂用量的影响,并讨论了微波水热产物的重金属稳定情况和二噁英降解程度。研究表明,微波水热仅需1小时即可形成Na P1沸石,相比传统水热,微波水热时间缩短了88.9%。继续延长微波水热时间到2小时,产物的性质无明显变化,说明1小时的微波水热处理,水热体系基本达到平衡状态。对于微波水热温度,温度升高到180℃才可以合成Na P1沸石;继续升高到190℃,产物中形成了Na P1沸石和方沸石。对于含硅试剂用量,当每克原灰中添加1.02 mmol Si O32-,微波水热产物中生成羟基方钠石;当Si O32-添加量增加到每克原灰2.05mmol,生成Na P1沸石;继续升高Si O32-添加量到每克原灰3.07 mmol及以上时,生成Na P1沸石和方沸石。Si O32-的引入增加了水热溶液中的硅元素浓度,因而Si O32-添加越多,形成的沸石硅含量越高。对于溶剂用量（H2O）,当溶剂量从5m L增加到10 m L或者20 m L,固体产物的沸石成分均为Na P1沸石,溶剂用量对产物组成无明显影响。针对晶态石英难溶解导致硅元素利用效率低的问题,对飞灰进行加碱熔融预处理,将石英转化为易溶解的无定形态,显著提高了硅元素的溶解量,在未添加含硅试剂的前提下,水热产物中形成了较多雪硅钙石和方钠石。重点研究了熔融预处理对后续微波水热过程及水热产物的影响,还分析了熔融预处理对稳定重金属和降解二噁英的强化效果以及熔融气氛的影响。研究表明,熔融预处理将垃圾焚烧飞灰中的石英等晶体转变为无定形体和硅酸盐,易于后续的微波水热过程中溶解,从而促进雪硅钙石和方钠石的生成。在熔融-微波水热产物的性能方面,熔融-微波水热产物的CEC值达到1.172 meq/g,是无熔融预处理而直接微波水热处理产物（0.428 meq/g）的2倍以上,是原灰（0.023 meq/g）的近50倍。熔融-微波水热产物的重金属浸出浓度有明显降低,同时,熔融预处理过程的二噁英降解率超过99.9%。熔融气氛从氧化气氛转变为惰性气氛对产物组成无明显影响,但是可以抑制重金属Cr的氧化,减少Cr的迁移和浸出。对垃圾焚烧飞灰水热产物进行应用验证,包括实验室规模的铜离子吸附、光催化降解亚甲基蓝和二氧化碳吸附及分离。对于500 mg/L铜离子溶液,水热产物对铜离子吸附量为61 mg/g左右,吸附率为61%左右。飞灰水热产物不仅有较大比表面积,而且含有具备催化活性的金属成分,可用于催化降解亚甲基蓝,在1 k W/m2的模拟太阳光照下,经过24小时的连续光催化降解,对亚甲基蓝的去除率达到97.6%。将水热产物应用于二氧化碳的吸附,水热产物在60 bar时对CO2的吸附量大约为0.7 mmol/g,是原灰的5倍;同时,水热产物表现出对CO2/N2体系的选择吸附性,可以用于分离二氧化碳和氮气。本文提出的改进水热处理方法能够将原本被定义为废弃物的垃圾焚烧飞灰转化为具有应用价值的沸石类物质,同时降低了飞灰中的重金属和二噁英对环境的危害,对环境治理和资源再利用均具有积极作用。