开发一种持续可再生的能源及其制造与存储技术,是21世纪人类迫切需要解决的问题。氢能能量密度高,产物无污染,是能源领域的研究热点。电解水制取氢气具有制取纯度高、原料来源广等优点,是最有发展前景的制氢手段之一。限制电解水制氢应用的主要原因是该技术存在较大的电能消耗。高活性的氢气析出(HER)电催化剂是降低电能消耗的关键材料,目前性能最优的HER电催化剂是Pt系金属,但这些金属不仅价格昂贵,而且地壳丰度低,难以满足全球发展对氢能源的需求。因此,研究开发廉价和高效的电催化剂是电解水制氢工业化推广的重要途径。金属/金属氧化物异质结有着非常优异的析氢催化活性,因为金属氧化物有利于水中氢氧根的吸附,而过渡金属有着合适的氢吸附自由能,两者协同工作可加速析氢反应的进行。目前虽有大量的研究证实金属/氧化物异质结是提升析氢催化性能的有效手段,但仍存在一些关键问题有待解决,比如,金属/氧化物多为核壳结构,其界面被包覆在较厚的金属或氧化物中,限制了与电解液的接触,不利于协同作用的发挥,并且在强还原性环境中长时间运行的情况下,这种异质结构的金属氧化物容易被还原,导致催化剂失效。另外,金属/氧化物异质结的制备较为复杂,需要结合多个步骤分别制备金属及氧化物,工艺繁琐耗时。针对上述问题,本研究以获得稳定高效的基于廉价金属的析氢电催化剂为目标,利用阴极等离子电沉积工艺,通过一步法制备了具有碳包覆“双面神”(Janus)结构的CoMo/CoMoO_x@C。在制备过程中,溶液中的过渡金属离子在阴极被还原为单质,同时,在等离子弧的作用下水分解生成大量氧气,与部分金属反应生成氧化物,在高温的环境下金属单质与氧化物熔合,形成一端金属、一端氧化物的Janus结构。另外,溶液中的有机物在等离子弧的作用下生成甲基自由基,被还原成碳包覆在金属/氧化物的颗粒表面。这种碳包覆Janus结构的CoMo/CoMoO_x@C有优异的析氢活性与稳定性,其原因在于Janus结构的界面没有被包覆在较厚的材料内部,更有利于发挥金属与氧化物的协同作用,提供更多的析氢催化活性位点,另外碳包覆层使金属/氧化物不与溶液直接接触,避免了析氢催化过程中金属或氧化物发生组织结构的变化,从而大幅提升了稳定性,并且碳包覆层有利于电子的传输,进一步提升催化剂的性能。在平面集流体上制备的CoMo/CoMoO_x@C的HER催化活性达到76mV@10mA/cm~2,并且在36小时析氢测试中性能未出现衰减,性能优于目前国内外报道的大部分基于非贵金属的平面催化电极。本研究提出了一种制备金属/金属氧化物异质结的新方法,只需一个制备步骤,工艺简单快速,在充分暴露金属/氧化物界面的同时生成碳包覆层,既增加了稳定性又提升了导电性,进一步改善催化剂的性能。这种方法适用范围广泛,可以扩展到其它的多元金属/氧化物,为电解水制氢技术的实际应用提供新材料和新思路。