铁改性水滑石基催化剂NO_x吸附还原性能及失活过程研究

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稀燃氮氧化物捕集技术(Lean NOx Trap,LNT)是目前最具潜力的柴油机NOx排放后处理技术之一。传统的LNT催化剂由于存在高温稳定性低,抗硫性能差、低温NOx吸附能力不足等缺陷,制约了LNT技术广泛的推广应用。而通过改性水滑石等新型载体材料的开发,改善LNT催化剂的NOx净化活性、热稳定性和抗硫性能已成为相关领域的研究热点。本文采用共沉淀法和浸渍法制备了贵金属负载均匀的系列铁改性水滑石基LNT催化剂,同时采用多种先进的表征手段探索了改性金属比例对催化剂理化性能及NOx吸附-还原反应催化活性的影响规律,筛选出性能优良的新型LNT催化剂,并进一步开展了新型LNT催化剂热失活及硫中毒过程的初步研究,解析出导致铁改性水滑石基LNT催化剂失活的主要因素及其作用机制。通过本文的研究,初步建立了改性水滑石基LNT催化剂的设计、优化理论,从而为其在汽车领域的推广、应用提供了有益的研究基础。本文所取得的主要研究结果如下:结合共沉淀法和浸渍法可以制备贵金属及Ba O负载均匀的系列铁改性水滑石基LNT催化剂。理化特性分析表明,铁改性比例的增加可以提高LNT催化剂的NOx吸附性能,降低硝酸盐吸附物种的稳定性,从而拓宽了催化剂NOx脱附温度区间,增加NOx脱附量;此外,随Fe改性比例的增加,LNT催化剂在还原再生反应中不仅催化活性明显提高,而且N2选择性也有所增强。500-700°C热处理后的Pt/BaO/MgFeO催化剂晶相结构稳定;而800°C热处理后的催化剂表面出现烧结,Pt颗粒发生团聚;随热处理温度的升高,催化剂的NOx脱附峰面积先减少后增加,但峰值温度变化不大;与500°C热处理催化剂相比,800°C热处理后催化剂表面NOx吸附物种及吸附路径发生改变,还原再生反应中的N2选择性也明显下降。Pt/BaO/MgFe O催化剂在硫化处理后表面生成稳定的体相硫酸盐物种,导致NOx活性吸附位减少。同时,硫化处理后的催化剂中NOx吸附物种转化成更为稳定的硝酸盐物种,同样恶化了催化剂的NOx脱附性能。相比于传统Pt/BaO/Al2O3催化剂,硫化处理后Pt/BaO/MgFeO催化剂的NOx吸附-脱附性能恶化较少,表现出良好的抗硫性能,且其再生反应所需温度也较低,表现出了较好的脱硫性能。
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