多胺基离子液体吸收CO2的特性实验研究

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近年来,离子液体(ILs)作为一种新型的绿色有机溶剂,因其具有熔点低、热稳定性高、结构可调、可循环利用等特性而成为捕集CO2的重要研究对象。本文在制备出[MEAH]+[BF4]-、[EDTAH]+[BF4]-、[TETAH]+[BF4]-、[TETAH]+[PTSA]-和[TETAH]+[HCOO]-这5种胺基离子液体(依次计为1#-5#)的基础上,研究了离子液体阴、阳离子类型对离子液体吸收CO2的影响,优选出CO2吸收特性最佳的3#离子液体,然后研究了不同实验条件下3#离子液体吸收CO2的特性,并利用FT-IR、13CNMR和1HNMR表征分析,探讨了[TETAH]+[BF4]-吸收CO2的机理。此外,本文还对3#离子液体的循环使用性能进行了实验研究。其主要成果如下:  1、通过对阴离子相同,阳离子所含胺基数量不同的1#-3#离子液体吸收CO2性能实验研究,发现这3种离子液体对CO2吸收量的顺序为3#>2#>1#,说明离子液体阳离子中的胺基官能团数量越多,越利于其对CO2的吸收。  2、通过对阴离子不同,阳离子相同的3#-5#离子液体吸收CO2性能实验研究,发现3#离子液体的饱和CO2吸收量为0.96molCO2/(molILs),分别是饱和CO2吸收量为0.07mol CO2/(molILs)和0.11molCO2/(molILs)的4#离子液体和5#离子液体的12.97倍和8.73倍。  3、温度对3#离子液体CO2吸收性能的影响实验表明,随温度的升高,离子液体对CO2的吸收量、平均CO2吸收速率出现了先增后减的趋势,在60℃时,其吸收CO2量最高,高达1.73molCO2/(molILs)。  4、气体流量和离子液体含水率对3#离子液体CO2吸收性能的影响实验表明,一定范围内随着CO2流量和离子液体含水率的增加,离子液体对CO2的吸收容量和平均CO2吸收速率逐渐增大。当气体流量为200ml/min时,CO2饱和吸收量达到1.50molCO2/(molILs)。当离子液体含水率为40%时,其饱和CO2吸收量高达2.04molCO2/(molILs)。  5、正交实验显著性分析表明,3#离子液体饱和CO2吸收量的影响显著性因素为含水率>气体流量>温度,对3#离子液体平均CO2吸收速率的影响显著性因素为温度>气体流量>含水率。  6、FT-IR、13CNMR和1HNMR表征研究表明,3#离子液体吸收CO2的机理是,[TETAH]+[BF4]-离子液体分子中的伯胺、仲胺基团与CO2发生化学反应生成了氨基甲酸基团,水分子的存在促进了胺基基团向氨基甲酸基团的转变,从而提高CO2吸收量。  7、3#离子液体吸收-解析循环使用实验研究表明,3#离子液体具有较好的吸收-解析能力,在连续吸收-解析6次后,3#离子液体对CO2的吸收容量仍能达到0.85mol CO2/(molILs),并呈现出稳定状态。
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