基于g-C3N4的纳米光催化剂的制备及其光催化性能研究

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抗生素的过量和随意使用,促使人们开始关注新型的环境污染问题。抗生素滥用带来的微生物耐药性增强、杀灭力减弱等问题不断出现,人类的生存环境受到严峻挑战。然而,现有处理技术并不能高效地解决抗生素污染问题。因此,开发一种有效、环保、廉价的技术解决这一环境问题已成为迫切的需求。如今,光催化技术因为低能耗、低成本、催化剂制备简单、处理过程环保等优点,可有望成为有效的解决抗生素污染的方法之一,在解决抗生素污染方面具有良好的应用前景。光催化技术中材料的选择是构建光催化反应体系的关键。g-C3N4作为一个新型无金属聚合物光催化剂,具有绿色、经济、稳定性好、光学性能和电子性质好等优点,在光催化领域受到了广泛的关注。本文旨在制备一系列g-C3N4纳米复合材料用于光催化降解四环素,通过简单的高温煅烧或水热合成的方法分别制备出三维体相、二维薄片、0维量子点,并且分别通过构筑异质结结构、改变形貌和量子点敏化的方法,将g-C3N4进行改性,提高催化剂的光催化活性以及对四环素的降解性能。通过SEM、TEM、BET、UV-vis等表征手段对制备的光催化剂的形貌结构、晶型、比表面积以及吸光度进行了测定和分析。通过对四环素的降解,研究制备的复合物的光催化性能。(1)通过二次煅烧的方法制备出薄层的g-C3N4。研究表明,通过高温二次煅烧的方法能够将体相的g-C3N4烧制出二维层状的g-C3N4光催化剂。洞孔和层状的存在,可以有效的提高比面积,从而增加污染物的吸附和活性位点。C-500是通过500℃的高温二次煅烧得到的片状催化剂,较高的比表面积和较多的孔结构可以有效地促进光催化氧化反应。对于四环素的降解效率也从38.0%提高到83.4%。(2)通过简单煅烧的方法构建了SnIn4S8/g-C3N4异质结结构的光催化剂。通过简单水热的方法制备出SnIn4S8微米球,这种花球结构的催化剂内部具有大量的孔可提高与污染物的接触面积,同时有利于光的吸收。SnIn4S8微米球通过高温煅烧的方法负载在g-C3N4纳米片上,通过XRD、EDS、XPS等表征手段证明两者界面之间形成异质结结构,这种结合极大地提高了对可见光的吸收,促进光生载流子的分离,从而提高光催化效率。而不同的负载比例,对于光吸收有一定的影响,当负载量达到15 wt%时,对于四环素的降解率最佳,高达85%。(3)通过简单水热的方法制备出纯物质的g-C3N4量子点,并且通过简单的原位生长的方法将g-C3N4量子点负载到BiOCl纳米片上,制备出不同负载比例的复合物。通过XRD、EDS、SEM、TEM等表征手段确定获得了g-C3N4量子点/BiOCl复合材料,也证明了g-C3N4量子点可以很好的负载到BiOCl纳米片上。通过UV-Vis发现光的吸收有明显的红移,其在可见光区域也有较好的吸收,有利于拓展光催化剂光吸收范围。随着g-C3N4量子点负载量的增加,降解效率提高,当g-C3N4量子点负载率达到15 wt%时,降解效率可达87%。这是由于量子点的敏化作用促进了电子的分离,从而促使电子和空穴很好的参与到氧化还原的过程。
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