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功能化多胺配体及其金属配合物的性质研究是配位化学中一个具有极大吸引力的研究领域。三脚架多胺配体作为功能性配体的一个重要组成部分,无论在化学领域还是在生命科学领域都具有很大的研究价值。本文设计并合成了功能性三脚架配体,在研究了其质子化与二元配合物稳定性的基础上,进行了磷酸二酯及单酯的模拟酶动力学研究。具体过程如下:
1、以均苯三醛为母体,分别与三个氨基酸反应,合成了配体L1-L3;所有配体都进行了元素分析、1H-NMR表征。
2、利用PH滴定测定了配体L1-L3的质子化常数及它们与二价金属离子Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Co(Ⅱ)和三价稀土金属离子La(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Sm(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)、Gd(Ⅲ)形成二元配合物的稳定常数,并对得到的实验数据作了理论上的解释。
3、利用BackmanDU-8B紫外-可见分光光度计和起始浓度法,进行了L1、L2的La(Ⅲ)、Gd(Ⅲ)的配合物催化O-2-羟丙基-O-4-硝基苯酚磷酸二酯(HPNP)水解动力学的研究,提出了催化机理,求出了催化速率常数,比较了取代基的影响。
4、运用紫外-可见分光光度计和起始浓度法进行了L1、L2的La(Ⅲ)、Gd(Ⅲ)的配合物在25.0±0.1℃、不同酸度下催化磷酸单酯(PPN)动力学研究,合理的解释了实验结果并提出了相应的反应机理,发现三脚架配合物是良好的模拟酶的模型。