C60对光催化剂的表面修饰提高其光催化性能的研究

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本文通过将C60吸附在光催化剂表面,分别制备了C60修饰的TiO2(P-25)、Bi2WO6和ZnO复合催化剂。利用HRTEM、TG-DTA、DRS、Raman、PL、EIS、ESR等分析手段对光催化剂的结构和光学性能以及光催化过程进行了表征,对比研究了其降解水杨酸、甲醛、罗丹明B和亚甲基蓝等常见环境污染物的性能,提出了光催化性能提高的机理。(1)通过在甲苯溶液中将C60分子吸附在TiO2表面,获得了C60修饰的TiO2光催化剂。C60修饰后,TiO2的光催化活性得到极大提高。当C60修饰量为2.5%时具有最佳的光催化活性,在紫外光辐照下液相降解水杨酸和气相降解甲醛分别能提高催化活性达4倍和1.5倍。光催化活性的提高是由于C60和TiO2的协同作用提高了电子空穴分离的效率。(2)通过简单的吸附过程将C60修饰到水热合成的Bi2WO6纳米片表面。C60修饰的Bi2WO6在可见光(λ>420 nm)和模拟太阳光(λ>290 nm)辐照下显示出了很高的光催化降解亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的能力。C60的修饰量为1.25%时具有最佳的光催化活性:在可见光下对MB和RhB的降解速率分别比纯Bi2WO6提高了5倍和1.5倍;在模拟太阳光照射下分别提高了4.6倍和2.1倍。光催化性能的提高是由于具有离域大π键的C60和Bi2WO6界面间发生了高效的光生电子转移,提高了电子空穴对分离的效率。进一步的研究表明C60修饰的Bi2WO6在光催化过程中直接的空穴和O2?-氧化起主要作用。(3) C60对ZnO的表面修饰不仅可以大幅度提高ZnO的光催化活性还可以抑制ZnO的光腐蚀的发生。通过在紫外灯辐照下降解亚甲基蓝评价了C60修饰前后ZnO的光催化性能。在负载量为1.5%时,具有最佳的光催化活性,其反应速率常数是ZnO催化剂的3倍。C60一方面促进了光生电子和空穴的分离,增加了光生空穴量,从而大幅度提高了其光催化活性。同时,C60分子和ZnO表面O的成键作用,降低了O和空穴的反应活性,阻止了晶格O的逸出,抑制了光腐蚀的发生。
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