气固流态化是使固体颗粒流动转变成拟流体状态的气固两相传热传质和化学反应的过程,在物料干燥、燃料合成、燃烧和气化、聚合物工业以及造粒等不同领域得到广泛应用。其重要特征是气体和颗粒处于湍流流动状态,颗粒呈现拟流体的特征。流化床可分为鼓泡流化床(BFB)、循环流化床(CFB)以及内循环流化床(ICFB)。流化床具有良好的传热和传质能力、固体循环和气泡运动使气固两相充分混合而得到温度均匀分布、拟流体性实现固体物料输送、流体和固体相互混合作用有利于连续大规模操作的可能性等。气固内循环流化床(ICFB)是利用颗粒流化的拟流体流动特性,实现流化床反应器内不同空间的颗粒之间交换。内循环流化床是一种通过设置中间挡板将流化床反应器分隔为两个或多个反应室的多室固体循环流化床反应器。被分隔开的反应室分为高速反应室(RC)和低速反应室(HEC)。中间挡板下方的通道口为高速反应室与低速反应室之间的质量和能量传递提供了途径。因此,可以通过对高速和低速反应室施加不同的流化速度来改善高速反应器与低速反应室之间的固体循环过程。由于其特殊的结构和特点,ICFB具有优于常规CFB的优点,如:床高度降低、床结构紧凑和减小反应室散热热损失等特点。这些优点使ICFB能够在煤/生物质燃烧和气化、固体废弃物处理和光伏行业中高纯多晶硅颗粒的生产以及烟道气脱硫等得以应用。尽管,对气固流化床内颗粒扩散和质量交换特性进行大量研究,并且为优化和改进BFB和CFB的设计做了大量工作,但对ICFB的关注却很少。随着流体数值计算方法的不断发展,数值模拟成为用于评估设计和改进流体固体流动和传热传质特性以及诸如ICFB中遇到的复杂气固流动特性影响研究的有效方法。本文工作旨在基于数值模拟探索ICFB内流体颗粒流体动力特性,结合颗粒动理学理论与欧拉-欧拉模型研究内循环流化床内颗粒交换特性,如图1所示。当不同的流化气体速度下(即高流化速度的高速反应室和低流化速度的低速反应室),ICFB内高速与低速反应室之间的密度差形成压力梯度。随着气泡在床内的流动,在床表面气泡破碎喷发,颗粒将通过挡板上部空间从高速反应室RC抛向低速反应室HEC。另一方面,高速反应室与低速反应室之间的室间压差促使颗粒通过挡板下部的槽通道由HEC室流向RC室,形成固体颗粒的外循环。通过对床料特性、气体分布器设计、流化速度、反应室高度和二元混合物循环特性等不同设计和操作参数对固体循环速率(Gs)的影响的研究,预测了ICFB中气固流动特性和反应室之间的颗粒交换能力,揭示内循环流化床的固体循环流率变化规律。本论文的主要研究工作内容和结论如下。1.内循环流化床中气固流体动力特性具有特定床料(GB231和P275的颗粒直径为231μm和275μm)的内循环流化床中固体体积分数、床压和在(UR-Umf)/(UH-Umf)=7.0时的气体及固体流速如图2和图3所示。高速床和低速床中不等气速的影响是显而易见的。不管ICFB中的床料类型如何,高速气体导致了RC中的较高含气率和气泡。由于较低的流化速度,在HEC中可以看到相对较小的气泡和较高的固体浓度。颗粒从RC到达HEC的挡板上方。由于流化床中的压力与固体浓度直接相关,所以在反应器中的两个室之间形成床密度差,从而产生HEC和RC之间的压力梯度,其压力云图如图2所示。RC中的气泡向上运动,在床表面附近聚结并剧烈破碎,将颗粒从RC,通过中间挡板上方,被投掷到HEC中,进行两床之间颗粒的混合,实现冷却和加热过程。通过观察速度矢量,固体颗粒在RC中向上流动并在HEC中下降。挡板下方的通道口由于压差而使颗粒从低速室循环到高速室。从通过挡板上方和下方的气固横向运动是显而易见的,这使得挡板成为ICFB的关键部件。除了两个室之间的颗粒循环外,每个室内存在气固循环,这将有助于进一步增强气-固相互作用和混合过程。1.1不同气体流速UR下内循环流化床的颗粒循环流率在恒定HEC气体速度UH(其中UH对应GB231为0.112 m/s,对应P275为0.08 m/s)下,两种床料条件下的气体速度比(UR-Umf)/(UH-Umf)对气体分布器处两室间时均床层压力的影响如图4所示,其与已发表的文献的定量比较如图4(a)所示。随着UR的增加,RC中的床层压力下降,而HEC中的床层压力增加。由于流化床床层压力与床密度有关,与图2(b)和3(b)的压力云图一致。具有较密床层颗粒(GB231)的内循环流化床在两个室中均具有比具有较小颗粒浓度(P275)的内循环流化床有更高的压力梯度。在恒定HEC气体速度UH(其中UH对应GB231为0.112 m/s,对应P275为0.08 m/s)下,两种床料条件下的气体速度比(UR-Umf)/(UH-Umf)对两室之间的槽通道压差的影响如图5所示。增加气体速度UR,ICFB中槽通道的压降也增加,反之亦然。具有颗粒浓度较高的GB231颗粒内循环流化床的槽通道压差比具有较低浓度颗粒P275的内循环流化床的槽通道压差更高。在ICFB中,气泡在床层表面爆裂破碎将颗粒从挡板上方的RC喷射到HEC,并且由于槽通道的压力梯度,颗粒将通过挡板下方的槽通道从HEC再循环返回到RC。RC的气体速度(UR)在ICFB的气固流动中起关键作用。在恒定的UH(其中对应GB231的UH=0.112 m/s;对应P275的UH=0.08 m/s)条件下,不同气体速度比(UR-Umf)/(UH-Umf)下的UR对时均固体循环流率Gs的影响如图6所示。固体循环流率(Gs)是由挡板下方槽通道的固体速度和空隙率计算确定。UR的增加导致通过挡板下方的槽通道的颗粒横向速度增加。由于从高气体压力室HEC到低气体压力室RC的同时气流和固体颗粒连续地流过槽通道。无论床料如何,UR的增加使得固体循环流率Gs增加。这是由于不均匀流化气体速度造成的压力差(固体循环的驱动力)而造成的密度差,这些趋势与以往的文献中的实验和数值研究结果一致。在相同的速度比条件下,由GB231颗粒组成的ICFB的Gs高于P275颗粒组成的ICFB。其原因很明显,如图5所示,由于两室之间槽通道的压力差是固体循环流率的驱动力,因此槽通道间具有高压降的ICFB具有高的Gs,反之亦然。这意味着床层颗粒浓度分布对ICFB在固体循环流率的性能有显着的影响。图7表示两个床之间不同的压力差条件下的Gs变化。可以看出,两个反应室之间的压力差的增加导致Gs的增加,反之亦然。如前所述,颗粒浓度高于P275的GB231颗粒对应于较高的Gs以及高气体压差,因此对两床之间颗粒循环流率的影响是明显的。1.2气体分配器设计对固体循环流率的影响颗粒从挡板上方的RC流向HEC、通过挡板下方的槽通道从HEC流向RC。通过挡板下方槽通道的两室之间固体循环流率结果如8所示。采用四种不同的气体分配器:均匀布风板分配器、多孔板分配器、管式分配器和高低床内循环流化床。在高低床内循环流化床中,将两室的气体分配器布置在不同的高度,即两室中的其中一个反应室距另一个反应室有一定的高度差。计算结果表明:颗粒循环流率Gs随着UR的增加而增加。与其他情况相比,提高分配器高度时Gs随着UR的增加而增加。通过增加UR,RC室中的固体滞留减少,而HEC中的固体滞留量增加,导致两个室之间产生压力梯度,该压力梯度成为颗粒流过槽通道的驱动力。具有板式气体分配器、管式气体分配器和高低反应床分配器的ICFB具有几乎相同的固体循环。与其他分配器相比,具有管状气体分配器的ICFB具有较高的Gs,其原因是具有管状分配器的ICFB中RC和HEC之间压力梯度较高。1.3 ICFB结构对固体循环速流率的影响虽然在文献中经常讨论流化速度对内循环流化床性能的影响,但据作者所知还没有关于在内循环流化床中改变两个反应室高度的影响的研究。在本节中,我们通过在RC室和HEC室中改变其中一个室的高度、并且另一室的高度保持恒定的结构中来研究反应室高度差的影响。图9表示在UR=0.40和UH=0.12 m/s时HEC和RC高度对Gs的影响。在两种结构中,一个反应室逐渐升高、另一个反应室保持恒定。由图可见,内循环流化床反应室高度的增加导致固体循环流率的增加。在达到一定高度之前,Gs一直增加,并且在这个高度之后,Gs都开始下降。这意味着对于Gs,两反应室之间的高度有一个最佳值,在此最佳高度之前,Gs随高度的增加而增加,在这一点之后Gs随高度的增加而下降。内循环流化床中RC室中的Gs负值表明其循环方向与HEC中的相反。随着反应室的变换,HEC(低速床)升高的内循环流化床比RC(高速床)升高的内循环流化床贡献了更高的固体循环流率。2.二元混合物在ICFB的颗粒循环特性2.1不同颗粒粒径-相同颗粒密度的颗粒混合物在恒定UH条件下,不同UR下通过ICFB中的槽通道的时均Gs如图10(a)所示。两种颗粒的循环流率Gs即大颗粒GBb和小颗粒GBs均随着UR的增加而增加。GBs颗粒具有比GBb颗粒更高的循环流率。这是因为大颗粒由于难流动性而难以通过槽通道形成循环流动。图10(b)表示颗粒的横向时均速度,其中GBs具有比GBb更高的速度,这解释了两个不同颗粒直径的颗粒循环流率差异的原因。时均总混合物循环流率和气体流量Ga如图10(c)中所示(Ga是指随颗粒横向通过槽通道的气体流率)。气体流量是通过气体横向速度和气体浓度确定。因此,气体流率可以理解为两室之间的气体交换。该气体流率在不同的内循环流化床应用中有不同的要求。Gs和Ga均随UR的增大而增大。作为循环流率驱动力的槽通道压力差如图10(d)所示。可以看出,随着UR的增加,槽通道之间的压力差也增加,从而导致混合物循环流率以及气流流率的增加。计算结果表明:与颗粒流率Gs相比,气体流量Ga相对较小,表明颗粒在两床之间通过槽通道交换过程中,伴随少量的气体在两床之间进行传递。因此,在内循环流化床中,不仅有颗粒之间的循环,同时存在两床之间气体的交换。2.2不同颗粒直径和密度的混合物图11表示不同速度比率UR/UH下时均Gs和反应室间压差的变化(G116的质量浓度和颗粒密度为70%和2476kg/m3,P275的质量浓度和颗粒密度为30%和1064kg/m3)。无论混合物中颗粒直径和密度的改变,增加UR都会增加固体循环流率Gs。这是因为如图11(b)所示,RC中的颗粒浓度减少,而HEC中的颗粒浓度增加,从而造成两个反应室之间的压力梯度。由于ICFB中的混合物浓度的差异,G116的Gs比P275的Gs更大。图11(b)表示通过降低速度比UR/UH,两个反应室之间的压力差也减小,从而导致Gs下降,反之亦然。数值模拟分析了UH对内循环流化床中气固流动特性Gs的影响。图12表示在UR=0.084 m/s和不同UH/UR下通过隔板下方的槽通道时均Gs和反应室之间压差的变化。与气体速度UR一样,UH也在内循环流化床中控制二元混合物的Gs起关键作用。RC和HEC中气体速度(UR或UH)的变化对槽通道间的压降有显著影响,这反过来影响内循环流化床中的Gs。随着UH值增加并逐渐接近UR,由于气泡形成,HEC中的气体浓度增加。计算结果表明:随着速度比的降低通过槽通道的驱动力的压差也减小。最终,内循环流化床中的固体循环流率下降。并且随着UH接近UR,固体循环流率几乎接近零。由于如前所述的混合物组成的不均匀,尽管颗粒G116的循环流率下降,但其与颗粒P275的循环流率相比仍然较大。2.3槽通道尺寸的影响槽通道尺寸对于控制ICFB中的固体循环是非常重要的。图13(a)-(c)表明在给定气体速度UR和UH时,槽通道高度的增加导致时均Gs和Ga的减小。这是由于作为Gs和Ga的主要驱动力的槽通道间压力差的相应减小引起所致。GBs的Gs的减少率高于GBb,这意味着小颗粒可以更加轻易地通过槽通道。2.4固体混合性能:内循环流化床与鼓泡流化床的对比与常规流化床相比,ICFB提供优异的混合能力,并且气固ICFB可以在相对较短的时间内实现良好的混合状态,从而有效提高反应器的出力。ICFB优异混合质量背后的原因是反应器不同区域之间的连续内部固体循环过程和外部循环过程。在ICFB中,除了反应室之间的固体循环之外,由于气泡运动,在每个反应室内还存在固体颗粒循环,最终增强了反应器中的颗粒混合过程。图14-16表示在不同流化速度下重颗粒(G116)的质量分数分布,结果表明ICFB可以提供比BFB更好的固体混合。通常,取代最小流化速度Umf,将Ufc(所有颗粒流化的完全流化速度)的概念用于二元混合物。对于图14中的混合物,Ufc的值为0.041 m/s,而在图15和16中取用值等于0.024 m/s。在图14中,BFB中的气体流速约为1.2倍的Ufc,而ICFB的RC和HEC分别约为1.2倍的Ufc和3.6倍的Ufc。虽然ICFB对RC的流化速度比BFB更高,但HEC气体速度与BFB相似,RC和HEC中固体混合优于BFB混合过程。在图15中,ICFB的RC和HEC中的气体速度为2倍的Ufc和3.3倍的Ufc,而BFB中为1.9倍、2.3倍和3.2倍的Ufc。在给定的气体速度下,ICFB中可以获得比BFB更好的固体混合。除了在3.2倍的Ufc下,BFB中也发生了颗粒分离,这意味着在BFB中可以实现与ICFB中一样更好的混合,但是这以较高的流化速度为代价。为了进一步研究颗粒的混合,ICFB和BFB在几乎相同的流化条件下流化,即ICFB的RC和HEC在1.6倍和1.9倍的Ufc条件下,BFB也为1.6倍和1.9倍的Ufc条件下,在ICFB中仍然发现比在BFB中更好的混合。尽管在ICFB的底部可以观察到一些颗粒分离,但是这可以被消除(如图14和15),因为ICFB通常以较高的气体速度运行。由此可见采用数值模拟不仅可以验证实验研究中发现的现象和结果,同时可以获得在实验研究中难以测量的颗粒流动信息,展现出数值模拟预测的价值。与常规BFB相比,增强的固体混合性能使得ICFB非常适合于多种应用,例如在生物质气化中,避免生物质颗粒与床颗粒分离,并提供床料(砂)和生物质颗粒之间的能量交换。3.主要结论采用数值模拟方法,对内循环流化床内气固两相流动和颗粒循环特性进行研究,对均匀板气体分配器、多孔板气体分配器、管式气体分配器和高低床四种不同内循环流化床内流化特性和颗粒内循环特性等进行分析。同时对内循环流化床内二元混合颗粒流化和混合特性进行了数值模拟。获得了内循环流化床中高速反应室RC和低速反应室HEC内气体和颗粒速度和浓度的分布特性,以及通过挡板下部槽通道的颗粒循环流率的变化规律,揭示了高速反应室和低速反应室内颗粒内循环特性、高速反应室与低速反应室之间的颗粒外循环特性。研究得到如下结论:(1)槽通道的压力差是两反应室颗粒外循环的驱动力。ICFB中槽通道的固体循环流率与槽通道压降具有显着的关联。高浓度床料形成槽通道间的高压差,产生高循环流率,反之亦然。通过槽通道的颗粒排放系数在0.5和0.6之间变化。(2)管状气体分配器实现高的颗粒循环流率。无论是多孔气体分配器还是管状气体分配器,随着流化速度的增加通过挡板下方槽通道从HEC到RC的固体循环流率增加。与均匀布风板分配器和多孔板分配器相比,通过管状气体分配器ICFB中槽通道的固体循环流率由于HEC和RC之间的高压差而增加。颗粒通过槽通道的排放系数在0.5-0.79的范围内变化。(3)在高低床内循环流化床中,随着HEC和RC之间高度差的增加。两床之间形成的压差增大,提高颗粒循环流率。高低床内循环流化床的槽通道压降大于常规等高度内循环流化床的槽通道压降,可以获取更高的固体循环流率。通过增加UR,在HEC升高和RC升高的内循环流化床中,通过挡板下的槽通道从HEC到RC的固体循环速率增加。(4)数值模拟表明内循环流化床的固体循环流率随UH增加而降低、随着UR的增加而增加。对两种不同类型的二元混合物,其中:一种是由不同直径和相同密度颗粒组成二元颗粒混合物、另一种是由不同直径和密度颗粒组成二元混合物,进行二元颗粒流动特性的数值模拟与分析。(5)对于不同直径和相同密度的二元混合物床料,小颗粒的循环流率GBs高于大颗粒的循环流率GBb,不同直径和密度的二元混合物床料中的任一组元的颗粒循环流率大于该组元独立构成的内循环流化床床料的颗粒循环流率。并且二元混合物床料的两种颗粒组元具有不相等的颗粒温度。(6)与常规二元混合物床料的BFB相比,ICFB能够更有效避免颗粒离析的形成。ICFB具有两个不同的颗粒循环方式:一是两个反应床之间的颗粒外循环;二是各自反应床内部的颗粒内循环。颗粒的内循环和外部循环提供二元颗粒的循环流动,改善ICFB中固体混合,减低颗粒离析。受数值模拟计算能力等限制,未能对内循环流化床内传热传质和化学反应过程进行数值模拟与分析。因而在未来研究中将进一步展开内循环流化床内化学反应和传热过程的数值模拟,获取内循环流化床内反应和传热传质的变化规律,为实际内循环流化床的应用提供理论依据。