苯并咪唑羧酸的合成及其金属配合物催化作用研究

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自从苯并咪唑化合物被合成以来,由于具有良好的选择性和生物活性,广泛的应用在医药、农药、抗真菌剂、航天领域。研究发现苯并咪唑衍生物与过渡金属形成的配合物中,有些具有生物分子的模拟酶作用,部分还具有催化活性。醋酸酐是非常重要的化工原料,广泛的运用于国民经济多个领域,制备方法比较多,但利用煤炭转化为重要的化工原料是国家重点研究项目。由于我国醋酸工业催化法研究起步晚,技术落后于国际水平,通过甲醇羰基化法生产醋酸酐,在国内还未大规模推广。在羰基化催化剂方面,多用的铑系贵金属催化剂,价格昂贵且技术多为国外垄断。我省是煤和天然气资源大省,开发煤化学路线合成甲醇,并利用甲醇和一氧化碳羰基合成醋酸和醋酐,对开发陕北能源化工建设意义非凡。同时对加强醋酐的市场开拓、提高我国醋酐工业的整体水平有重大经济意义。羰基合成法最重要的技术是催化剂,基于目前各类催化剂在使用过程存在的问题,课题组提出根据甲醇的羰基催化反应的特点,合成价格低廉、利于工业化生产的苯并咪唑金属配合物催化剂。本文设计以邻苯二胺和草酸、羟基乙酸、丙二酸单甲酯、氰基乙酸乙酯、丁二酸单甲酯为原料采用PPA催化和无机酸催化法,合成了4种苯并咪唑-2-羧酸衍生物(a、b、c、d)并进行了表征;培养了2个化合物d、e的晶体并测定和讨论了晶体结构;制备了3种未见报道的苯并咪唑金属配合物(A、B、C),对配合物在羰基化法制醋酐-醋酸反应的催化作用进行了初步试验。
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