3D钙钛矿材料具有很多优异的光电特性,例如,较高的消光系数、较小的激子结合能、双极电荷传输以及较长的载流子扩散长度等,这使得3D钙钛矿太阳能电池的光电转化效率在短短几年内已经从9.7%突破到25.2%,成为当前光伏领域的研究前沿。目前,钙钛矿太阳能电池(简称PSCs)商业化的瓶颈问题在于稳定性,尤其是钙钛矿材料的稳定性。2D钙钛矿材料具有比3D钙钛矿材料更优异的稳定性,将其用作钙钛矿吸光层或者界面修饰层可以显著提升器件稳定性,是解决PSCs稳定性问题的有效策略。本论文首先针对一种典型二维钙钛矿材料的热稳定性开展了系统研究,之后,分别研究了 Br掺杂、铵盐碳链长度、铵盐种类对2D/3D堆叠结构界面特性以及电池光电性能和稳定性的影响,主要研究内容如下:(1)热稳定性是钙钛矿材料重要特性之一,针对一种典型的2D钙钛矿材料(CH3NH3)2Pb(SCN)2I2,本文采用热重和质谱联用的方法研究其热降解过程,同时结合理论计算,对降解过程中一些产物的反应路径进行推测,得到MA2Pb(SCN)2I2详细的降解路径。之后,基于MA2Pb(SCN)2I2热稳定性的研究结果,探讨了 SCN-对3D钙钛矿结晶过程的影响,结果表明,SCN-可以调控3D钙钛矿的结晶过程,使钙钛矿晶粒尺寸增大、晶界减少,最终电池光电转换效率(PCE)提升了 10%。此外,由于结晶性的改善,钙钛矿薄膜在潮湿环境中的稳定性得到了明显提升。在湿度接近99%的环境中放置3.5 h后,3D钙钛矿薄膜表面完全变黄,而对应SCN-掺杂的钙钛矿薄膜表面几乎没有变化。(2)2D/3D堆叠结构中由于2D钙钛矿层很薄,在钝化底层3D钙钛矿表面缺陷的同时,可能会引入新的缺陷。本文采用一种调控策略,即通过对2D钙钛矿层进行Br掺杂来进一步减少缺陷态,最终达到了更好的界面钝化效果。稳态荧光(PL)和时间分辨荧光光谱(TRPL)测试结果表明,经过Br掺杂的2D/3D堆叠结构激子寿命较长。电化学阻抗(EIS)测试分析表明,新的2D/3D堆叠结构内部电荷复合得到了有效抑制。基于此,器件开路电压(Voc)和填充因子(FF)获得了明显提升,PCE从18.01%提升到了20.07%。此外,在湿度为38%的环境中放置80天后,3D钙钛矿电池的效率降低30%,而对应Br掺杂的2D/3D电池的效率仍能维持原有的90%,表现出优异的稳定性。(3)形成2D钙钛矿的有机胺碳链长度对2D/3D堆叠结构界面特性以及电池光电性能和稳定性具有重要影响。通过PL、TRPL及EIS等表征手段,证明了 HAI(己胺氢碘酸盐)对应的2D钙钛矿界面层钝化缺陷效果优于目前常用的BAI(丁基碘化胺)。对比实验证实,相较于BAI基器件,HAI基器件内部界面电荷复合得以进一步有效抑制,PCE从18.83%提升到了 20.67%。接触角和电池稳定性监测实验证明,基于HAI的2D钙钛矿层表面亲水性明显降低,能阻挡水汽对底层3D钙钛矿的腐蚀,提高电池器件在空气中的稳定性。在湿度为55%-75%的空气中放置50天后,3D钙钛矿电池的效率降至原有的80%以下,而3D+HAI对应的电池效率几乎没有变化。此外,由于2D钙钛矿的存在,有效阻止离子迁移的通道,所以电池的热稳定性也有了改善。在85℃的烘箱中放置600 h后,3D钙钛矿电池的效率降至原有的60%以下,而3D+HAI对应的电池效率仍能维持原有的80%。(4)将一种新型铵盐HDADI(1,6-己二胺氢碘酸盐)用于2D/3D堆叠结构钙钛矿的制备,并研究了其对应界面特性和电池的性能。研究结果表明,基于HDADI的2D钙钛矿界面层的引入能大幅度提升钙钛矿的抗紫外线能力。同时,2D钙钛矿界面层能钝化底层3D钙钛矿表面缺陷,有效抑制电池内部电荷复合,对应电池的PCE高达19.44%。水接触角实验证明3D+2D钙钛矿表面亲水性更差,能阻挡水汽对3D钙钛矿的腐蚀,提高电池在空气中的稳定性。在湿度为55%-75%的空气中放置60天后,3D钙钛矿电池的效率降至原有的30%以下,而3D+HAI对应的电池效率仍能维持原有的80%。此外,由于2D钙钛矿的存在,有效阻止离子迁移的通道,所以电池的热稳定性也有了改善。在85℃的烘箱中放置350 h后,3D钙钛矿电池的效率降至原有的40%以下,而3D+2D对应的电池效率仍能维持原有的60%。