隐钾锰矿型锰氧八面体分子筛(OMS-2)材料具有合成工艺原子利用率高,晶格氧活性强,介电性能好等诸多优点,在工业催化,能量储存和光电器件等领域具有广泛的应用前景。OMS-2的孔道中存在多种固有粒子,研究表明这些粒子对OMS-2所表现出的高催化活性和热稳定性具有重大意义。目前对于OMS-2的实验研究得到了长足的发展,但人们对于OMS-2表面还原性小分子的催化氧化的细节却因为缺乏相应的理论研究而不甚了解。本文使用第一性原理密度泛函理论计算研究多种OMS-2改性材料的物化性质的并初步探索还原性小分子在OMS-2表面的催化氧化机理,主要的研究内容有:介绍了锰氧八面体分子筛的结构特点,常用的合成方法以及OMS-2在实验中的催化氧化性能,总结归纳了目前主要的对OMS-2的理论计算研究以及一些相关的实验研究进展。在理论和实验研究的基础上,应用第一性原理密度泛函理论计算的基本概念,推算了所使用的计算参数的选取方法。建立了OMS-2和K-OMS-2的晶体结构模型并利用第一性原理计算进行模拟研究,证明了孔道中的钾离子具有加强OMS-2的结构稳定性的作用,同时还发现OMS-2的骨架结构中存在两种不同外层电子轨道杂化的氧原子。对Ag-OMS-2的计算则找出了Ag离子在孔道中的最稳定位置,对Ag位于孔道内不同位置的Ag-OMS-2材料的能量计算表明Ag在孔道内进行自由扩散需要突破约0.35 eV的能垒。对Pd/OMS-2的计算结果发现Pd在OMS-2的(1 1 0)Miller指数面负载时会提高表面晶格氧的电负性,而这些晶格氧电负性增强会提高对具有正电中心的还原性小分子的吸附效率从而增强OMS-2的催化氧化效率。深入研究Pb-OMS-2的主要物化性质以及表面催化氧化机理。对晶体的电子结构和电荷分布的深入分析表明Pb进入OMS-2的孔道可以降低OMS-2中锰的平均化合价态和晶格氧的氧空位形成能。通过对CO在OMS-2和Pb-OMS-2的(1 1 0)晶面的催化氧化机理研究发现Pb在孔道中能够提升表面晶格氧的化学活性在一定程度上降低表面氧空位形成所需要的能量。最后,通过Pb-OMS-2在氢气作为还原剂的程序控制升温还原实验验证了孔道内的Pb对OMS-2的晶格氧的化学活性的提高并表明OMS-2改性材料在催化工业上具有广泛的应用前景。