【摘 要】
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近年来水体富营养化引起的藻类爆发性生长在世界范围内频繁发生,严重破坏水生态系统,影响水体景观与水产养殖,甚至危及人类健康。开发新型、高效、安全的藻华处理方法仍然是当前水环境保护领域的热点课题。低压电场针对低密度藻灭活处理,控制藻细胞快速生长,赋磁功能材料针对高密度藻捕获清除,治理藻华现场,上述高效、安全、简便的低密度控制高密度治理的方法为藻华处理提供了一种新的思路。本文研究局部增强电场处理(LEE
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近年来水体富营养化引起的藻类爆发性生长在世界范围内频繁发生,严重破坏水生态系统,影响水体景观与水产养殖,甚至危及人类健康。开发新型、高效、安全的藻华处理方法仍然是当前水环境保护领域的热点课题。低压电场针对低密度藻灭活处理,控制藻细胞快速生长,赋磁功能材料针对高密度藻捕获清除,治理藻华现场,上述高效、安全、简便的低密度控制高密度治理的方法为藻华处理提供了一种新的思路。本文研究局部增强电场处理(LEEFT)及原位铜电离处理对低密度藻细胞的灭活效能与机理,并采用异位制备投加与原位合成的磁性纳米材料对高密度藻细胞进行捕获并解析其机制。利用纳米线电极材料实现的LEEFT技术对低密度藻细胞进行电穿孔控制灭活。在藻密度为8×10~6个/m L时,当流速为1.2 m L/min,交流电电压为10 V,频率为10~4Hz时,经过五次LEEFT循环后,普通小球藻和铜绿微囊藻的Fv/Fm抑制率分别达到46.7%和34.3%。荧光染色和流式细胞仪结果表明藻细胞经过LEEFT处理后失活,死细胞比率分别增加到61.3%和56.5%,藻细胞在处理过程中失去了细胞膜的完整性。去除外加电场后藻细胞出现再生长现象,表明该方法是物理处理过程,没有杀灭细胞的化学物质的持续毒性作用,但两种藻细胞的96 h生长抑制率依然达到60.1%和66.2%。电穿孔灭活若要保持长期效果需要长期运转,5个循环下小球藻恢复生长情况较铜绿微囊藻更明显。低压电场辅助的原位铜电离在化学残留量很低的同时实现了比电穿孔更好的藻细胞灭活效果。处理藻密度相同,而流速增加到5 m L/min时,两种藻细胞96 h生长抑制率达到了98.5%和75.9%,光合作用最大量子产率Fv/Fm的96 h抑制率达到37.0%和70.9%,能耗低至16.8 J/L(230千瓦时/吨生物质干重)。电场作用提高藻细胞膜的通透性,增强藻细胞对铜离子的利用,原位铜电离使铜离子浓度分布不均,在实现高效灭活的同时保证了出水铜离子残留量很低,溶解态铜离子浓度仅为66.8μg/L和29.0μg/L。当流速增加至10 m L/min时,单位时间内处理的藻细胞密度增高,灭活效果降低,经过15 d的培养过程,铜绿微囊藻生长仍被显著抑制,但是小球藻的生长明显恢复。低压电场灭活对铜绿微囊藻与小球藻均有较好的灭活效果,但是需要反复持续才能保持,尤其是小球藻恢复生长的趋势较铜绿微囊藻更明显。因此,考虑制备磁性纳米材料对高密度小球藻进行捕获分离。藻密度为8×10~7个/m L时,与四氧化三铁相比,稳定的轻质石墨烯片层提供了巨大的表面积和更丰富的活性位点,经PDDA修饰后的功能化磁性石墨烯材料具有21.94 m V的正电位,在70 mg/L的投加量下,5 min内可以实现高效捕获。捕获过程复合Langmuir吸附模型及二级动力学吸附模型,最大吸附容量高达14.06 g/g。功能化磁性石墨烯材料可在较宽的p H范围内保持高捕获性能,且材料再生性能良好,捕获成本为3.77元/m~3。为了进一步降低合成成本,精简合成步骤,在高密度藻华模拟体系中使用Na BH4和Fe Cl3·6H2O通过原位还原反应合成铁系纳米材料同步捕获藻细胞。对于最佳反应物摩尔配比2:1的体系,在藻密度为8-40×10~7个/m L,p H值为4.0-12.0,温度为25-65℃下均可实现高效捕获,且成本进一步降低至0.75元/m~3。同时在此过程中,藻细胞抗氧化防御系统通过过氧化氢酶和超氧化物歧化酶有效清除纳米材料产生的活性氧自由基,该方法不会对水体环境造成明显的生态威胁。纳米材料对藻细胞部分脂肪酸的相对含量有一定影响,但优势脂肪酸成分不变,该方法可高效去除高密度藻华同时可用于藻类资源的捕获再利用。
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