基于产电微生物Shewanella非特异性降解的新型生物光电还原体系研究

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印染废水造成严重的生态污染,尤其是水污染。印染废水不仅导致严重的环境问题,更对人类健康造成危害,因此对印染废水的生态修复势在必行。实际废水中往往存在多种类型不同的染料,利用微生物在厌氧条件下进行复合染料废水的生态修复并研究其降解机理具有重要的理论实际意义。本论文利用产电微生物Shewanella降解偶氮染料甲基橙和非偶氮金属复合染料萘酚绿B组成的混合染料,探讨Shewanella在复合染料中的降解行为及其降解机理,以及降解条件的优化。进一步阐明了Shewanella对胞外染料的降解是由底物呼吸作用产生的电子的非特异性释放所导致。在利用Shewanella对染料降解的过程中发现,Shewanella通过底物呼吸作用产生的电子电能不足以降解某些难降解的染料,例如罗丹明B。因此,本研究将产电微生物Shewanella与可见光响应型的Ag3PO4纳米材料联用,构建了一种新型的生物光电还原降解体系(BRDS)。探讨BRDS在厌氧条件下对罗丹明B的降解及机理,阐明BRDS对罗丹明B的降解属于一种光还原反应。主要内容体现在以下几个方面:   1.产电微生物Shewanella中的模式菌株Shewanella oneidensis MR-1对甲基橙和萘酚绿B复合染料有很强的脱色降解能力。甲基橙更容易从菌体表面得到电子,从而被还原降解。甲基橙的存在抑制萘酚绿B的降解。另外,S.oneidensisMR-1对复合染料中的甲基橙优先降解并不是由于疏水性、静电吸引以及氧化还原电势的差异。   2.S.oneidensis MR-1中的Mtr电子传递通路在S.oneidensis MR-1对复合染料的降解过程中发挥重要作用,另外,可溶性的胞外电子递质核黄素的添加能够加速脱色反应的进行。其它电子受体的添加抑制复合染料的脱色。这些结果说明S.oneidensis MR-1对复合染料的脱色能力依赖于其电子的产生与传递。   3.在不同环境因素(如温度、pH值等)条件下进行S.oneidensis MR-1对甲基橙和萘酚绿B复合染料的脱色研究并进行反应条件的优化。通过利用S.oneidensis MR-1进行复合染料的脱色降解研究,可以更好的理解产电微生物对胞外污染物的非特异性还原能力,并且有利于其进行实际环境的生态修复。   4.由产电微生物S.oneidensis MR-1与Ag3PO4纳米材料联用构建的生物光电还原降解体系(BRDS)能够在厌氧条件下进行难降解染料罗丹明B的生态修复。S.oneidensis MR-1的Mtr电子传递通路在修复过程中发挥重要作用。   5.通过在BRDS和不含S.oneidensis MR-1的BRDS中添加电子递质核黄素以及空穴或自由基清除剂,通过UV-Vis、HPLC、LC-MS等光谱和色谱分析检测手段,阐明罗丹明B的降解过程以及降解中间产物,提出BRDS对罗丹明B的生态修复属于光催化还原反应。这在有纳米材料参与的光催化反应中是不多见的。
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