煤加氢液化制芳烃化合物的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 9次 | 上传用户:magy_java2009
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本文依据煤大分子芳香结构的特点,采用内蒙扎赉诺尔褐煤和陕西神府大柳塔次烟煤两种不同变质程度的煤为原料,通过加氢液化技术进行制备芳烃、极性化合物的研究。 实验研究了液化反应温度、反应时间和氢初压对两种不同变质程度煤的液化性能及芳烃、极性化合物产率的影响规律。结果表明:在液化温度为440℃、液化时间为30min及氢初压为6.0MPa的条件下扎赉诺尔褐煤和大柳塔次烟煤具有较高的液化转化率和芳烃产率。其中扎赉诺尔褐煤的液化转化率和油气产率高于大柳塔次烟煤,而大柳塔次烟煤液化后芳烃化合物的产率高于扎赉诺尔褐煤。 采用吡啶、四氢呋喃和异丙醇溶剂溶胀预处理扎赉诺尔褐煤和大柳塔次烟煤,研究溶胀煤的液化转化率和芳烃、极性化合物的产率的变化。实验表明,溶胀预处理可断裂煤大分子结构中的氢键,其中大柳塔次烟煤经THF溶胀24h可得到较高的液化转化率和芳烃产率。 以 Fe2(SO43和 Na2S为前驱体制备了原位担载的纳米 Fe2S3催化剂,并首次研究表面活性剂十六烷基三甲基溴化胺对原位担载催化剂的粒度和分散性的影响。着重分析了大柳塔煤在表面活性剂溶液中原位担载Fe2S3催化剂的液化转化率和芳烃、极性物产率的变化规律,并在加压氢气氛下对大柳塔煤原位担载Fe2S3催化剂的热解行为进行了研究。实验得出,在表面活性剂溶液中担载Fe2S3催化剂高于原煤及水溶液中煤担载催化剂的热失重量,且煤的最大热解失重速率温度比原煤降低30℃。同时,实验发现采用吡啶或四氢呋喃溶胀预处理煤与担载的Fe2S3或ATTM催化剂间可产生协同作用,比单独担载催化剂具有较高的液化转化率和芳烃化合物产率。 摘 要 首次采用Fe。侣O4)和(N4)。MoS。前驱体制备纳米Fe。(MoS小双金属硫化物催化剂。研究结果表明,在表面活性剂溶液中制备的催化剂具有较高的分散度和较小的颗粒度。其原位担载Fe入MoS小双金属催化剂对大柳塔煤的加氢液化具有较高的液化转化率和芳烃产率。并发现在单物相组成内Fe、Mo两种金属具有协同催化作用,比单独担载FeK或AhM具有较高的液化转化率和芳烃化合物的产率。当 Fe Mo催化剂的担载量为IWt%daf时,在表面活性剂中担载Fe。(MoS4)3双金属催化剂的芳烃和极性物产率分别达到 23.6wtodaf和 18.gwtOdaf,比原煤分别提高 14.ZWt0daf和 10.7Wt%daf。 用XRD对煤原位担载Fe人MoS4)3催化剂及其液化残渣的分析结果表明,在液化反应过程中Fe人MoS4)3双金属催化剂发生了分解,生成具有催化活性的磁黄铁矿Fe;.S和MoS,物相组成。同时,保留了部分Fe-MoS三原子物相体系。
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