铋基固溶体Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合材料光催化去除室内甲醛的研究

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随着室内装修风格的多样化发展,装修材料带来的室内环境污染问题也引起了人们的注意。甲醛作为主要的室内环境污染物之一,具有较低浓度及持续释放的特点。长期居住于超过甲醛限值的环境中,会对人体造成极大的危害。绿色温和的光催化技术适用于低浓度的气态污染物处理。因此光催化技术成为了去除室内甲醛最有前景的技术手段。然而,单一种类的光催化剂在实际应用中的效果不够理想,原因在于光生电子-空穴对的复合率高及光能利用率低。综上所述,本论文通过构建异质结、制备固溶体和形貌控制这三种策略有效地解决了上述缺点,制备出了具有高效稳定光催化去除室内甲醛性能的Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4光催化剂。同时,结合多种表征及分析手段,分析了催化剂的物理化学结构、光学性能、光电化学性质及光催化性能,提出了光催化去除室内甲醛的机理。具体研究内容及结果如下:1.3D/2D Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合材料的制备及其光催化去除甲醛的研究采取了构建异质结和制备固溶体的策略。通过离子交换法制备出了3D/2D Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合催化剂并将其用于光催化去除室内甲醛的研究。使用XRD、FT-IR、XPS等表征手段及Rietveld精修的分析手段,证明了Bi2WXMo1-XO6固溶体的成功合成。研究发现当制备条件为水热温度120℃、水热时间6 h及CN负载量为30%时,制备出的BWM6/CN具有最佳的光催化性能,光催化去除室内甲醛的效率为80.4%。与单一BWM6(38.7%)和CN(23.2%)相比,光催化效率显著地增强并且循环使用五次后其效率仍达74.1%。通过模拟不同室内条件(空气湿度,甲醛浓度)并进行光催化去除甲醛测试,所得催化剂在不同场景中都具备较良好的催化效果。通过EPR、UPS等表征手段对Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合催化剂的机理进行了探究,发现BWM6与CN形成了Z型异质结。Z型异质结显著地降低了BWM6与CN界面间的阻抗,提高了光生载流子的分离效率。催化过程中产生了具有强氧化能力的羟基自由基和超氧自由基,两种自由基在光催化降解甲醛中起到了主要作用。2.2D/2D Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合材料的制备及其光催化去除甲醛的研究在构建异质结、制备固溶体策略的基础上,实施了形貌控制的策略。通过一步水热法制备了2D/2D Bi2WXMo1-XO6/g-C3N4复合催化剂并将其应用于光催化去除室内甲醛的研究。通过XRD、FT-IR、XPS等表征手段及Rietveld精修的分析手段,证明了Bi2WXMo1-XO6固溶体的成功合成。通过实验确定了最佳制备条件为水热温度120℃、水热时间12 h及CN负载量为20%。与单一BWM6(43.1%),CN(23.2%)及3D/2D BWM6/CN(80.4%)相比,2D/2D BWM6/CN具有更加优异的光催化性能,光催化去除室内甲醛的效率为92.4%。光催化效率显著地增强并且循环使用五次后其效率仍达86.9%。通过模拟不同室内条件(空气湿度,甲醛浓度)并进行光催化去除甲醛测试,所得催化剂在不同场景中都具备较良好的催化效果。相比于三维Bi2WXMo1-XO6固溶体,二维Bi2WXMo1-XO6固溶体扩大了光响应范围,促进了界面间的电荷转移,降低了界面间的阻抗并且较大的比表面积暴露了更多的活性位点。最终通过EPR、UPS等表征手段及密度泛函理论计算对BWM6/CN复合催化剂的机理进行了研究。BWM6与CN形成的Z型异质结显著地降低了BWM6与CN界面间的阻抗,提高了光生载流子的分离效率。在光催化去除室内甲醛的过程中具有强氧化能力的羟基自由基和超氧自由基起到了主要作用。
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