【摘 要】
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化学淋洗修复技术在我国重金属污染土壤修复工程中广泛应用。该技术中淋洗剂的选择是关键。单一淋洗剂对土壤重金属的去除往往有一定的局限,不同作用机制的淋洗剂复配则可有效提高重金属的淋洗去除效果。本研究选取上海市青浦区的某个铅污染地块土壤和嘉定区某个砷污染地块土壤开展淋洗修复实验室小试研究,分别针对铅污染土壤和砷污染土壤,选择不同化学淋洗剂,通过单因素实验优选淋洗剂种类和主要淋洗参数,进而采用响应面分析法
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化学淋洗修复技术在我国重金属污染土壤修复工程中广泛应用。该技术中淋洗剂的选择是关键。单一淋洗剂对土壤重金属的去除往往有一定的局限,不同作用机制的淋洗剂复配则可有效提高重金属的淋洗去除效果。本研究选取上海市青浦区的某个铅污染地块土壤和嘉定区某个砷污染地块土壤开展淋洗修复实验室小试研究,分别针对铅污染土壤和砷污染土壤,选择不同化学淋洗剂,通过单因素实验优选淋洗剂种类和主要淋洗参数,进而采用响应面分析法开展复配淋洗剂优化小试,获得最优复配淋洗参数,并探究复配淋洗剂的重复利用效果和土壤中重金属赋存形态变化,为两个重金属污染地块的淋洗修复方案编制提供实验依据。论文主要研究内容和结果如下:（1）青浦铅污染土壤单因素淋洗小试中,四种淋洗剂对铅的去除率依次为Fe Cl3＞乙二胺四乙酸（Ethylenediamine tetraacetic acid,EDTA）＞盐酸（HCl）＞柠檬酸（Citric acid,CA）,优选的淋洗剂为Fe Cl3和EDTA,在淋洗剂浓度0.10 mol·L-1、液固比10:1、淋洗时间4 h条件下,土壤中铅去除率分别为79.69%和72.75%;嘉定砷污染土壤单因素淋洗小试中,四种淋洗剂对砷去除效率依次为草酸（Oxalic acid,OA）＞EDTA＞Na OH＞KH2PO4,优选的淋洗剂为OA和EDTA,在淋洗剂浓度0.10 mol·L-1、液固比10:1、淋洗时间4 h条件下,土壤中砷的去除率分别为75.95%和67.83%。（2）在上述单因素实验的基础上,分别针对青浦铅污染土壤和嘉定砷污染土壤,使用Design-Expert 12软件中的Box-Behnken法设计两种优选淋洗剂复配浓度、淋洗时间和液固比等参数的四因素三水平小试方案,以重金属去除率为响应值,通过响应曲面设计对小试结果进行优化分析,获得最优复配淋洗参数。针对铅污染土壤的最优复配淋洗参数为EDTA浓度0.03 mol·L-1、Fe Cl3浓度0.20mol·L-1、淋洗时间12h、液固比15,此参数下铅淋洗去除率的模型预测最优值为98.87%,按此参数进行的验证试验实际铅去除率为99.63%,与模型预测最优值基本一致,大大高于单一淋洗剂的铅去除率;针对砷污染土壤的最优淋洗参数为EDTA浓度0.02 mol·L-1、OA浓度0.20 mol·L-1、淋洗时间12 h、液固比13,此参数下砷淋洗去除率的模型预测最优值为84.13%,按此参数进行的验证试验实际砷淋洗去除率为83.24%,也与模型预测最优值相当,亦明显高于单一淋洗剂的砷去除率。研究结果为两个重金属污染地块的淋洗修复方案编制提供了重要的实验依据。（3）复配淋洗剂在一次使用后仍具备一定的重金属淋洗去除能力,可重复利用,但随着重复利用次数增加,淋洗能力逐渐下降。优化的铅复配淋洗剂(0.03mol·L-1 EDTA+0.20 mol·L-1 Fe Cl3)在第三次重复利用处理铅污染土壤时,对铅的去除率仍达到65.86%;优化的砷复配淋洗剂(0.02 mol·L-1EDTA+0.20 mol·L-1 Fe Cl3)在第三次重复利用处理砷污染土壤时,对砷的去除率为52.27%。研究结果为实际淋洗修复工程中复配淋洗剂的重复利用提供了依据。（4）铅复配淋洗剂和砷复配淋洗剂对各自所处理的土壤中不同赋存形态的铅或砷均有较好的去除率。铅复配淋洗剂对青浦铅污染土壤中各形态铅的去除率从高到低依次为可氧化态（86.19%）＞可还原态（85.05%）＞酸可溶态（71.50%）＞残渣态（67.34%）;砷复配淋洗剂对嘉定砷污染土壤中各形态砷的去除率从高到低依次为:铁型砷（95.92%）＞钙型砷（85.60%）＞残渣态砷（62.84%）＞交换态砷（62.83%）＞铝型砷（50.70%）;淋洗后土壤中铅和砷不仅总含量大大降低,而且残渣态所占比例增大,重金属稳定性提高,生物有效性降低,进一步减少了重金属污染风险。
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