【摘 要】
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固态锂电池因其安全性好、能量密度高、耐久性强等优点得到了广泛的研究。固体电解质作为全固态锂电池的最重要的一部分,直接影响着电池的性能。聚合物固体电解质因其良好的柔性和质轻而受到研究者的关注,然而室温下离子电导率低,界面稳定性差等缺点限制了其在商业中的应用。本文围绕聚合物固态电解质的室温离子电导率低,电化学窗口窄和金属锂枝晶为主题,对 Poly（vinylidene fluoride-co-hexa
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固态锂电池因其安全性好、能量密度高、耐久性强等优点得到了广泛的研究。固体电解质作为全固态锂电池的最重要的一部分,直接影响着电池的性能。聚合物固体电解质因其良好的柔性和质轻而受到研究者的关注,然而室温下离子电导率低,界面稳定性差等缺点限制了其在商业中的应用。本文围绕聚合物固态电解质的室温离子电导率低,电化学窗口窄和金属锂枝晶为主题,对 Poly（vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene）（PVDF-HFP）基聚合物进行无机材料复合改性,不断优化传统聚合物固态电解质,同时找出性能更好的新型复合固态聚合物电解质,不断优化其室温离子电导率、热力学性能,界面稳定性和抑制锂枝晶,最终可以期望实现全固态锂金属电池,这一目标的实现要从以下几个方面来进行:（1）石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型的二维材料,可以通过热氧化刻蚀容易地制备。采用三种不同的N源制备了g-C3N4。通过傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线衍射谱（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等测试方法分别研究了其结构变化和结晶度大小等信息;然后将x-g-C3N4与PVDF-HFP和双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）混合,成功制备了综合性能优异的复合聚合物电解质（PVDF-HFP/LiTFSI/x-g-C3N4）。探究了不同N源制备的x-g-C3N4对复合固态聚合物电解质性能的影响以及对所制备的全固态锂电池性能的影响。扫描电镜（SEM）结果显示双氰胺制备的D-g-C3N4片层最大。（2）同样采用热氧化刻蚀的方法,用不同氟化物和不同比例的氟化钠制备了氟掺杂二氰二胺的衍生D-xF-C3N4,并以表面活性剂乙基纤维素（EC）辅助对D-xF-C3N4进行剥离以制备得到F掺杂C3N4纳米片。以聚偏氟乙烯六氟丙烯（PVDF-HFP）为基体,构筑了 PVDF-HFP/LiTFSI/D-xNF-C3N4、PVDF-HFP/LiTFSI/D-2.4xF-C3N4复合固态聚合物电解质。探究了不同氟化钠掺杂比例的D-xNF-C3N4纳米片和相同比例下不同氟化物掺杂的D-2.4xF-C3N4对复合固态聚合物电解质性能的影响以及对所制备的全固态锂电池性能的影响。以下具体说明:采用液相剥离法,加入表面活性剂EC并选取N-甲基吡咯烷酮（NMP）作为溶剂对D-xNF-C3N4和D-2.4xF-C3N4进行剥离,最终制得D-xNF-C3N4和D-2.4xF-C3N4纳米片。通过XRD光谱表征了剥离前后D-xF-C3N4纳米片层间距、晶粒尺寸和结晶度的变化,采用TEM测试观察了剥离前后D-xF-C3N4形貌的变化。结果表明D-xNF-C3N4和D-2.4xF-C3N4被成功剥离得到D-xNF-C3N4、D--2.4xF-C3N4纳米片。D-xF--C3N4与PVDF-HFP产生强烈的交联作用。XRD结果表明D-xF-C3N4纳米片的加入显著破坏了聚合物电解质的结晶度,提高了其综合性能。锂离子迁移数高达0.79。更重要的是,这种复合固态聚合物电解质（CSPE）具有优异的机械强度,使其能够有效地抑制锂枝晶生长。此外,与不含填料的相比,掺入D-2.4BF-C3N4纳米片的CSPE电化学窗口可拓展至5.2 V vs.Li/Li+。此外,全固态锂电池因为用了 CSPE实现了良好的电性能。这些优点表明,所研制的PVDF-HFP/LiTFSI/D-2.4BF-C3N4有望用作下一代固态锂电池的电解质。
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