【摘 要】
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氨（NH3）是化肥工业和基本有机化工的重要工业原料。此外,氨是一种富氢物质（17.6 wt%）、液化压力低（～8 atm）和运输安全,可作为是一种理想的零碳燃料和氢能载体。当前,工业合成氨采用传统的哈伯-博世（Haber-Bosch）工艺,以高纯氢（H2）和氮（N2）为原料,需要在高温、高压下进行,反应条件苛刻,消耗大量能源,同时排放大量的二氧化碳（CO2）。因此,探索低能耗、低排放的绿色合成氨工
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氨（NH3）是化肥工业和基本有机化工的重要工业原料。此外,氨是一种富氢物质（17.6 wt%）、液化压力低（～8 atm）和运输安全,可作为是一种理想的零碳燃料和氢能载体。当前,工业合成氨采用传统的哈伯-博世（Haber-Bosch）工艺,以高纯氢（H2）和氮（N2）为原料,需要在高温、高压下进行,反应条件苛刻,消耗大量能源,同时排放大量的二氧化碳（CO2）。因此,探索低能耗、低排放的绿色合成氨工艺具有重大的理论和实际意义。光催化可在室温下以水（H2O）和N2为原料,利用太阳能驱动半导体催化活化N≡N键实现氨的合成,为开发新型绿色合成氨工艺提供了新途径。基于此,本文以Bi2MoO6为主催化剂,通过表面缺陷、半导体耦合和过渡金属掺杂等调控策略,有效拓宽了Bi2MoO6的光响范围、调控了载流子分离/传输性能,从而实现了N2的高效活化。主要结论如下:（1）采用溶剂热法成功合成了表面氧缺陷（OVs）锚定的Bi2MoO6（OVS-Bi2MoO6）,进而以L-Cysteine为硫源,采用离子交换法原位构筑了Bi2S3/OVS-Bi2MoO6异质结。OVs提高了Bi2MoO6载流子分离效率、拓宽了光响应范围,助剂Bi2S3实现了N2还原半反应（NRR）和水氧化半反应（OER）的空间分离和同步活化,从而显著提高了Bi2MoO6光催化固氮性能。（2）采用二次水热法将过渡金属Co引入Bi2MoO6中进行掺杂并调节Bi2MoO6的d带电子结构,形成掺杂能级。同时,形成的OVs可以促进N2分子的化学吸附和活化。Co掺杂后的Bi2MoO6具有优越的光催化固氮性能。（3）采用静电自组装法构筑了In2O3/Bi2MoO6异质结构,在界面形成了In-O-Bi/Mo键为界面载流子快速转移提供了通道,并结合N2-TPD和EPR测试技术,深入分析了N2和H2O分子与催化剂之间的电荷转移规律,揭示了Bi2MoO6与In2O3对OER和NRR半反应的协同强化机理。
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