镁基材料水解制氢具有制氢密度高、储量丰富、反应条件温和等优点,被视为一种理想的可控化学制氢技术,有望在可移动便携制氢领域得到应用。但是,水解过程中形成的Mg（OH）₂副产物在反应物表面形成致密的钝化层,阻碍反应的持续进行,影响其商业化应用。本论文探索了Mg-Si水解制氢材料,通过高能球磨和控制水溶液成分等方法优化了制氢性能,采用XRD、SEM、MS等测试技术对产物进行表征,并分析了反应机理。开发了制氢动力学良好、反应持续稳定的Mg-Si水解制氢材料,在移动氢燃料电池领域具有潜在的应用价值。本文首先采用Mg₂Si作为Mg水解制氢的增强剂,通过对Mg中引入Si形成Mg-Mg₂Si水解制氢复合材料。即,通过熔炼、破碎、球磨等步骤制备出Mg-14 wt%Mg₂Si水解制氢原材料。然后,引入MgCl₂溶液,探讨了MgCl₂溶液浓度对Mg-Mg₂Si水解制氢复合材料水解动力学的影响,优化了MgCl₂溶液浓度和Mg-Mg₂Si材料水解性能,MgCl₂溶液浓度为0.5 M时,10 min和1 h内分别可产氢648 mL/g（74.1%）和816 m L/g（93.3%）。接着,通过检测温度对水解性能的影响,拟合计算了MgCl₂溶液引入后对反应激活能的影响。此外,分析对比了Mg-Mg₂Si复合材料、市售纯Mg、Mg添加Mg₂Si、MgO对水解性能的提升,表明Mg₂Si的掺杂形式和掺杂含量影响Mg-Mg₂Si复合材料的水解性能,熔炼的Mg-Mg₂Si复合材料具有极佳的制氢性能。本文进一步研究了商用Mg₂Si的水解制氢性能。即,采用NH₄F溶液,构建Mg₂Si-NH₄F水解制氢体系,采用碱洗装置去除制取氢气中的少量硅烷夹杂,得到纯净H₂。优化了NH₄F溶液浓度对Mg₂Si水解制氢性能的工艺,NH₄F溶液浓度为13.0 wt%时,商用Mg₂Si水解制氢效率最佳,30 min内可产氢617 m L/g。采用高能球磨进一步提高了Mg₂Si水解制氢转化率,在5-35℃环境温度范围内制氢性能良好,球磨2 h和5 h的Mg₂Si在5℃的13.0 wt%NH₄F溶液中,反应1 h分别产生633 mL/g（49.5%）和660mL/g（51.6%）的氢气。在35℃下,Mg₂Si-NH₄F体系水解制氢性能表现突出,未球磨的Mg₂Si即可放氢714 m L/g,而球磨2 h和5 h后则分别提升至852 m L/g（66.6%）和936 mL/g（73.2%）。