【摘 要】
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在石油化工中,Y型沸石及其改性物是十分重要的催化材料,在石化领域表现出了优越的催化特性。催化剂的催化特性与沸石的制备及改性有密切相关。本论文依托Y型沸石为基础,通过
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在石油化工中,Y型沸石及其改性物是十分重要的催化材料,在石化领域表现出了优越的催化特性。催化剂的催化特性与沸石的制备及改性有密切相关。本论文依托Y型沸石为基础,通过蒸汽相法制备出了Y型沸石与ZSM-5沸石的复合物;并采用X射线衍射、骨架红外、N2吸附-脱附、扫描电镜和NH3程序升温脱附等现代仪器表征手段,对实验合成沸石复合物的结晶度、结构和结构动力学进行了表征;并用枯烯裂解反应对其催化特性进行考察。通过对Y型沸石进行碳包膜前期处理,即得NaY@C包膜材料,随后添加适量的NaY@C包膜材料到ZSM-5凝胶溶液中混合均匀、烘干制得干胶,最后采用蒸汽相法制备了同时含有Y和ZSM-5沸石相的沸石复合物。研究表明,通过对Y型沸石碳包膜处理,减轻了拟合成ZSM-5沸石的碱性凝胶溶液对Y型沸石骨架的破坏作用,有效避免了Y型沸石骨架部分坍塌、溶解会改变ZSM-5沸石最适宜的合成环境;研究结果还表明,复合沸石的合成受蒸汽处理时间、碱度和氨水添加量的影响;在借助蒸汽促进干胶转化为晶体的过程中有Y型沸石的脱铝现象,一方面提高了沸石复合物中Y型沸石相的硅/铝比;另一方面还因铝物种的抽出在Y型沸石中形成了介孔结构。枯烯催化裂解结果表明,沸石复合物中多级孔的引入不仅提高了反应物在催化剂孔隙内的传质速率,同时还提高了催化剂的酸性位可接近性从而减少活性中心结焦积碳的几率,故最终提高了催化剂的转化率及增强了其稳定性。通过调节合成样品中Y与ZSM-5两相沸石的组成比例,能有效调节重油催化裂化中的油/烯比,为重油催化裂化提供一种潜在高效催化剂;采用蒸汽相法诱导原位沸石化成功制备了TAU@nano-ZSM-5双相复合沸石,为复合沸石的制备提供了一种新的、高效的合成途径。
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