【摘 要】
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硅气凝胶是一种具有纳米多孔结构的轻质材料,其特殊的开孔网络结构,低堆积密度(0.1 g/cm~3)和高比表面积(1000 m~2/g),使其作为优异的载体并在催化领域中有着极大的应用潜力。氧化石墨烯(GO)是石墨烯(GN)的衍生物,其类石墨烯的独特物理化学性质和在某些溶剂中所具备的高分散性,为其成为载体改性中的理想掺杂剂提供了条件。本论文充分利用这两类材料的特性,开展了GO掺杂硅气凝胶、氨基官能化
【基金项目】
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国家自然科学基金资助课题(21676079,21546010)
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硅气凝胶是一种具有纳米多孔结构的轻质材料,其特殊的开孔网络结构,低堆积密度(0.1 g/cm~3)和高比表面积(1000 m~2/g),使其作为优异的载体并在催化领域中有着极大的应用潜力。氧化石墨烯(GO)是石墨烯(GN)的衍生物,其类石墨烯的独特物理化学性质和在某些溶剂中所具备的高分散性,为其成为载体改性中的理想掺杂剂提供了条件。本论文充分利用这两类材料的特性,开展了GO掺杂硅气凝胶、氨基官能化硅气凝胶及季铵化硅基载体材料的工作,并进一步完成了在载体中引入铁或杂多酸氧化活性位的制备、表征与催化苯酚羟基化或环己烯环氧化反应的研究,主要研究内容与结果如下:1.以硅酸酯与甲基三甲氧基硅烷或N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷为复合硅源,三甲基氯硅烷或六甲基二硅胺烷为疏水剂,采用水解、低温干燥法,开展了制备柔韧性和氨基官能化硅气凝胶以及进一步制备GO掺杂型硅气凝胶的研究工作。材料分别记做Si O2、AF-Si O2、GO-Si O2和AF-GO-Si O2。考察了硅源配比,疏水剂的浓度,不同p H值下硅溶胶的凝胶时间,不同溶剂中GO的分散性等参数对制备GO掺杂型硅气凝胶的影响,并用FT-IR、N2吸脱附、透射电镜、TG-DTG等测试方法对各材料进行表征。优化条件为:以乙醇作溶剂,当硅源、去离子水和乙醇的摩尔比为1:4:6,疏水剂在正己烷中浓度为30%(v/v)时,所制备的气凝胶的收缩程度低,比表面积高达1024 m~2/g。2.以上述硅气凝胶、氨基硅气凝胶作载体,Fe Cl3·6H2O、Fe SO4·7H2O为铁源,通过络合或浸渍法制备了一系列铁负载型催化剂,并进一步制备GO掺杂的铁负载型催化剂,分别记做Fe/Si O2、Fe/GO-Si O2、Fe/AF-Si O2、Fe/AF-GO-Si O2;以Fe(OH)3胶体为铁源,与硅酸酯水解液通过复合-凝胶的方式,制备了一系列铁胶复合硅气凝胶或氨基硅气凝胶催化材料,并进一步制备它们掺杂GO的催化剂,分别记做Fe(OH)3-Si O2、Fe(OH)3-GO-Si O2、Fe(OH)3-AF-Si O2、Fe(OH)3-AF-GO-Si O2。催化剂的组成与表面功能团用络合滴定、ICP、FT-IR等手段进行分析与表征。比较了各材料的催化性能以及重复使用性能,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量以及原料配比(双氧水:苯酚)对苯酚羟基化反应的影响。结果表明,铁胶复合型催化剂普遍显示出比铁负载型催化剂更优的苯酚羟基化活性和重复使用性能,GO的掺杂能稍微提高两类催化剂活性和选择性。最优的Fe(OH)3-AF-GO-Si O2在优化条件下(催化剂用量为苯酚摩尔量的0.3%,原料配比为0.6,反应温度60℃,反应时间2h时),其苯酚转化率达47.2%,产物选择性达88.5%。3.以季铵化硅氧烷和硅酸酯制备的季铵化硅气凝胶(QSA)负载杂多酸盐(POMs);以季铵化硅溶胶液(QS)直接络合杂多酸盐分别制得两类季铵化硅基杂多酸盐,分别记做POMs/QSA和QS-POMs。利用FT-IR、TG-DTG、TEM等测试手段对各材料进行表征。以环己烯的环氧化反应评价各材料的催化性能,并考察不同溶剂、氧化剂、添加剂(K2HPO4)用量、反应时间以及温度对催化剂的性能影响。结果表明:在所制备的催化剂中,以十二磷钨酸钠(Na PW)制备的QS-Na PW显示最好的催化环氧化活性,以乙腈为溶剂,30%双氧水为氧化剂,K2HPO4用量为2 mg,反应温度为55℃,反应时间为4 h时,该催化剂给出最佳催化效果,环己烯转化率达到80.99%,环氧环己烷的选择性达到83.09%。而且该催化剂进一步用GO改性后,获得的GO-QS-Na PW能进一步提升环己烯转化率到92%。
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