用于甲醇/碳酸二甲酯分离的中空纤维渗透汽化膜的制备

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本论文研究了在涂膜液聚乙烯醇(PVA)-壳聚糖(CS)混合物中加入无机相如正硅酸乙酯(TEOS)、酸处理以及其他手段处理的多壁碳纳米管(MWCNTs),将其使用浸渍法涂膜的方式制成中空纤维渗透汽化膜,应用于渗透汽化分离甲醇(Me OH)/碳酸二甲酯(DMC)混合物,主要分为以下三个方面:首先将TEOS溶于水后并使其水解,加入PVA-CS涂膜液中,通过浸渍法涂膜并以聚丙烯腈(PAN)为底膜制成PVA-CS-SiO2/PAN中空纤维渗透汽化膜分离Me OH/DMC混合液。从扫描电镜(FESEM)可以得知制得的中空纤维渗透汽化膜形貌完整,与底膜结合良好,没有出现较为明显的缺陷,能符合后续渗透汽化的实验要求。从复合膜的XRD谱图可以得知当加入无机相时聚合物的结晶度有一定程度的减小,这对膜的渗透汽化性能有一定的提高。在膜的渗透汽化性能中主要研究了涂膜液中聚合物比例、涂膜液浓度、涂膜次数以及无机相的浓度等条件下对渗透汽化性能的影响:当涂膜液中PVA:CS=70:30时膜的渗透汽化性能较为优良。当涂膜液浓度为2%时涂膜厚度较为适中,此时渗透通量与选择因子为较优值。当涂膜次数为两次时膜的结构比较完好,膜厚度较为适中。当加入的无机相TEOS的含量为10%时渗透汽化性能相对优异。之后研究了原料液浓度及温度对渗透汽化性能的影响,结果显示当料液温度由30℃逐渐升高至60℃时渗透通量逐渐升高但选择因子逐渐降低,并且在原料液温度为40℃性能最优;当料液中Me OH浓度由10%逐渐增大至70%时通量逐渐增大,选择因子也随之减小。其次,将以酸处理过的MWCNTs作为无机相加入涂膜液中,研究制成的中空纤维膜对渗透汽化性能的影响。通过MWCNTs的红外谱图中可以看出在MWCNTs的表面成功出现了-COOH基团,有效增大了MWCNTs在溶液中的分散性以及亲水性。通过复合膜的XRD图谱可以得知当加入COOH-MWCNTs有效减小了膜的结晶度。通过研究了MWCNTs在涂膜液中的浓度得知当加入含量为2%时膜的渗透汽化性能较为优异。之后研究了对膜进行热处理的温度对渗透汽化性能的影响,研究得知当热处理温度升高时渗透通量减小而选择因子上升。最后,通过研究原料液温度与原料液浓度对渗透汽化的影响,性能变化与第一章具有相似的趋势。最后,通过原位聚合和离子交联的处理方法对COOH-MWCNTs进行处理,由红外谱图以及Zata电位图得知在MWCNTs表面成功接枝PAA基团及PEI基团,更为有效地增强了MWCNTs在溶液中的分散性。相较于前两章的实验结果,此处制得的渗透汽化膜分离性能较差,但因MWCNTs出色的亲水性及分散性或许可以将其应用在其他膜分离领域中。
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