可溶性零维和一维半导体纳米材料的制备及其在分析中的应用——ZnSe、CdSe

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半导体纳米材料具有优异的光学性质,与传统的有机染料相比,半导体纳米材料具有激发光谱宽,发射光谱可调、窄且对称,斯托克斯位移较大,不易光解的特点。因而在过去的近二十年中半导体纳米材料的合成及分析应用研究受到了人们的广泛关注。其中研究最多的是半导体量子点。一维纳米材料与零维纳米材料相比具有不同的限域能,因此呈现出许多不同的光学性质。由于其特殊的光学及生物中的应用,近年来受到人们广泛的关注。例如与球形半导体纳米晶体相比,CdSe纳米棒的斯托克斯位移要大的多,同时,在沿聚乙烯-丁烯上整齐排列的长轴方向上出现极化发射现象,这将对纳米棒用于生物材料标记时确定标记材料的取向很有帮助。CdTe零维纳米粒子通过自组装成CdTe量子线,由于一维限域下降,其发射光谱相对于纳米粒子可红移20 nm,并且具有更高的量子产率;最近,相继报道了CdSe纳米棒与DNA的发光复合物和蛋白质修饰的CdTe量子线电路原型生物自组装体系的合成以及水溶性的CdTe量子点可以被用做荧光探针检测铜离子。2007最新报道了半导体纳米棒与半导体纳米粒子相比是更亮的荧光探针。然而,由于一维半导体纳米材料在水溶液中很难被合成出来,因此一维半导体纳米材料作为荧光探针在生物和细胞中的研究还刚刚起步。本论文的主要内容如下:第一章综述了半导体量子点在荧光分析中的应用和一维半导体纳米材料的制备进展,讨论了一维半导体纳米材料的光学性质及潜在应用。第二章在水溶液中以巯基乙酸和L-半胱氨酸为混和配体一步合成了发光、水溶性、稳定的一维ZnSe纳米棒,利用粉末衍射、透射电镜、高分辨透射电镜、荧光以及共聚焦图像对所得的产品进行了表征。实验了反应的不同pH值、回流时间、反应物用量对ZnSe纳米材料的形貌和发光性质等方面的影响,摸索了最佳制备条件,进一步讨论了不同pH值的磷酸缓冲对所得ZnSe纳米材料发光的影响以及详细的生长机理。第三章在水溶液中以巯基乙酸和L-半胱氨酸为混和配体一步合成了发光、水溶性、稳定的一维CdSe纳米棒,利用粉末衍射、透射电镜、高分辨透射电镜、荧光以及共聚焦图像对所得的产品进行了表征。实验了反应的不同pH值、回流时间、反应物用量和稳定剂种类对CdSe纳米材料的形貌和发光性质等方面的影响,摸索了最佳制备条件,进一步讨论了不同pH值的磷酸缓冲对所得CdSe纳米棒光学性质的影响以及详细的生长机理。第四章基于荧光共振能量转移原理,建立了金猝灭的CdTe量子点荧光探针实现葡萄糖检测的新方法。金纳米粒子具有高消光系数,在CdTe量子点-金纳米组成的荧光共振能量转移供受体对中发挥突出的荧光猝灭作用。葡萄糖会与右旋糖苷竞争与apo-葡萄糖氧化酶结合,葡萄糖与apo-葡萄糖氧化酶是特异性结合的,使得CdTe量子点与金纳米粒子远离,能量转移消失,CdTe量子点的荧光信号恢复,据此实现葡萄糖的测定。
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