稀土离子Ce3+掺杂YAG晶体电子自旋动力学

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电子自旋有望应用于量子信息的存储与处理。稀土离子掺杂固体有丰富的能级跃迁,是一种性能优越的光学材料。在众多稀土离子中,三价铈离子Ce3+掺杂的晶体材料具有优良的电子自旋特性,包括较长的自旋寿命和退相干时间,以及容易利用光学方法进行自旋的超快建立和测量。本学位论文利用瞬态光谱技术研究各种温度和磁场下Ce:YAG中Ce3+离子的电子自旋动力学。具体研究内容及所获得的创新性成果归纳如下:1.圆偏振连续激光辐照下,由于偏振选择激发特性,样品中将建立电子自旋极化直到稳态。周期性地切换左旋和右旋圆偏振连续激光,电子自旋极化将从一个稳态周期性地切换到另一个稳态。通过求解速率方程,可分析基态和激发态电子的自旋信息及其演化特性。本论文首次理论建立了适合于分析Ce:YAG体系4/和5d电子自旋特性的八能级模型,获得了基态/激发态电子白旋信息与瞬态发光信号之间的关联表达式。通过发光动力学,可获知基态和激发态电子的自旋极化度、稳态建立时间、自旋寿命等信息。2.搭建了基于连续激光激发的时间分辨发光测量装置,在上述八能级模型的理论基础上,实验研究了 YAG晶体中掺杂Ce3+的电子自旋动力学。通过光致发光瞬态动力学,获得了4/和5d电子的自旋极化度随纵向磁场的依赖关系。研究发现4/态电子的超精细耦合强度比5d态电子的超精细耦合强度要弱4倍左右。纵向磁场可以有效地抑制超精细相互作用所导致的电子:自旋弛豫。抑制了超精细相互作用所引起的自旋弛豫后,4/态的电子自旋极化度提高了16倍,而5d态的电子自旋极化度提高了 4倍。获得了温度5K下4/态的电子白旋晶格弛豫时间,71=2.1 ms。5^d态电子所对应的超精细磁场分布呈现近各向同性,其宽度值约为4.0 m!\而对于4/态电子而言,三个晶轴方向的超精细核场分布宽度分别为:AB[M1]=0.8 mT,△BB_=1.1 mT,AB[110]=2.4 mT。3.利用时间分辨法拉第旋转光谱技术研究了室温下Ce3+:YAG晶体的电子自旋动力学。研究结果表明,室温下5d态电子自旋退相位时间长达2.5 ns,在不同磁场下,该自旋退相位时间基本保持不变,说明其受非均匀展宽的影响非常小,这一点对实际应用非常有利。在较高横向磁场下,电子自旋相干动力学呈现出幅度调制现象。该现象来源于Ce3+离子系综存在多个自旋进动频率,反映了 Ce3+在YAG晶体中位置的磁非等价性。Ce3+的电子自旋的弛豫因素主要是电子与YAG中A1核自旋的超精细相互作用。研究表明,该弛豫因素可通过施加一小至10 mT的纵向磁场得到有效抑制。
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